无机化学学报
無機化學學報
무궤화학학보
JOURNAL OF INORGANIC CHEMISTRY
2010年
3期
405-412
,共8页
安红强%王桂赟
%王延吉%赵新强
安紅彊%王桂赟
%王延吉%趙新彊
안홍강%왕계빈
%왕연길%조신강
钛硅分子筛%Pd催化剂%过渡金属%过氧化氢%直接合成
鈦硅分子篩%Pd催化劑%過渡金屬%過氧化氫%直接閤成
태규분자사%Pd최화제%과도금속%과양화경%직접합성
titanium silicalite zeolite%palladium catalyst%transition metal%hydrogen peroxide%direct synthesis
利用等体积浸渍法制备了M-Pd/TS-1(M=Ce,La,Pt,Fe,Co,Ni,Cr,Mn,Zn,Cd,Cu)系列催化剂,并将制得的催化剂用于常压下氢、氧直接合成过氧化氢的反应.考察了M的类型及负载量对M-Pd/TS-1催化剂催化性能的影响.结果表明,M选Ce时,催化剂的性能最好.Ce的最佳掺人量,n_(Ce)(n_(Ce)+n_(Pd))=0.5%.对Ce改性与未改性的催化剂进行了TEM及静态化学吸附分析,结果表明,掺入Ce可使Pd在TS-1分子筛表面的粒度及分散度得到改善.考察了n_(O_2)/n_(H_2)比,气体流量,反应时间等反应条件对H_2转化率、H_2O_2选择性及收率的影响.在相对优化的工艺条件下,即n_(O_2)/n_(H_2)=3,气体流量为25 mL·min~(-1),反应时间为3 h时,H_2O_2的收率可达到25.7%,TOF值为18.7 mol·mol~(-1)·h~(-1),此时溶液中H_2O_2的质量百分数为0.8%.
利用等體積浸漬法製備瞭M-Pd/TS-1(M=Ce,La,Pt,Fe,Co,Ni,Cr,Mn,Zn,Cd,Cu)繫列催化劑,併將製得的催化劑用于常壓下氫、氧直接閤成過氧化氫的反應.攷察瞭M的類型及負載量對M-Pd/TS-1催化劑催化性能的影響.結果錶明,M選Ce時,催化劑的性能最好.Ce的最佳摻人量,n_(Ce)(n_(Ce)+n_(Pd))=0.5%.對Ce改性與未改性的催化劑進行瞭TEM及靜態化學吸附分析,結果錶明,摻入Ce可使Pd在TS-1分子篩錶麵的粒度及分散度得到改善.攷察瞭n_(O_2)/n_(H_2)比,氣體流量,反應時間等反應條件對H_2轉化率、H_2O_2選擇性及收率的影響.在相對優化的工藝條件下,即n_(O_2)/n_(H_2)=3,氣體流量為25 mL·min~(-1),反應時間為3 h時,H_2O_2的收率可達到25.7%,TOF值為18.7 mol·mol~(-1)·h~(-1),此時溶液中H_2O_2的質量百分數為0.8%.
이용등체적침지법제비료M-Pd/TS-1(M=Ce,La,Pt,Fe,Co,Ni,Cr,Mn,Zn,Cd,Cu)계렬최화제,병장제득적최화제용우상압하경、양직접합성과양화경적반응.고찰료M적류형급부재량대M-Pd/TS-1최화제최화성능적영향.결과표명,M선Ce시,최화제적성능최호.Ce적최가참인량,n_(Ce)(n_(Ce)+n_(Pd))=0.5%.대Ce개성여미개성적최화제진행료TEM급정태화학흡부분석,결과표명,참입Ce가사Pd재TS-1분자사표면적립도급분산도득도개선.고찰료n_(O_2)/n_(H_2)비,기체류량,반응시간등반응조건대H_2전화솔、H_2O_2선택성급수솔적영향.재상대우화적공예조건하,즉n_(O_2)/n_(H_2)=3,기체류량위25 mL·min~(-1),반응시간위3 h시,H_2O_2적수솔가체도25.7%,TOF치위18.7 mol·mol~(-1)·h~(-1),차시용액중H_2O_2적질량백분수위0.8%.
