物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2010年
5期
1364-1372
,共9页
李学良%陈洁洁%罗梅%陈祥迎%李培佩
李學良%陳潔潔%囉梅%陳祥迎%李培珮
리학량%진길길%라매%진상영%리배패
密度泛函理论%羟烷基胺离子液体%热力学性质%活化能%实验验证
密度汎函理論%羥烷基胺離子液體%熱力學性質%活化能%實驗驗證
밀도범함이론%간완기알리자액체%열역학성질%활화능%실험험증
Density functional theory%Hydroxyalkyl ammonium ionic liquids%Thermodynamic property%Activation energy%Experimental verification
采用重子化学中的密度泛函理论(DFT)对羟烷基胺离子液体(HyAA ILs)与二氧化硫(SO2)的相互作用进行了研究.通过几何结构优化,电荷分布和热力学参数计算等来确定离子液体中能够有效吸收SO2的官能团.HyAA ILs与SO2反应形成平均距离为0.240 nm的S-N键,导致电荷从ILs转移到SO2以及S-O键长和O-S-O键角的改变.气态和液态模型的计算结果表明,标准吉布斯函数变(△GΘ)主要取决于阳离子的结构和分子质量.阳离子结构影响了吸收反应能垒,对于三种阳离子体系的反应活化能顺序为:Ea(secondary)＜Ea(tertiary)＜Ea(primary).理论计算结果得到了实验数据的验证,羟乙基伯胺离子液体吸收的SO2理论摩尔分数与文献中的实验数据非常接近.本研究提供了一种预测和验证功能离子液体性质的有效方法.
採用重子化學中的密度汎函理論(DFT)對羥烷基胺離子液體(HyAA ILs)與二氧化硫(SO2)的相互作用進行瞭研究.通過幾何結構優化,電荷分佈和熱力學參數計算等來確定離子液體中能夠有效吸收SO2的官能糰.HyAA ILs與SO2反應形成平均距離為0.240 nm的S-N鍵,導緻電荷從ILs轉移到SO2以及S-O鍵長和O-S-O鍵角的改變.氣態和液態模型的計算結果錶明,標準吉佈斯函數變(△GΘ)主要取決于暘離子的結構和分子質量.暘離子結構影響瞭吸收反應能壘,對于三種暘離子體繫的反應活化能順序為:Ea(secondary)＜Ea(tertiary)＜Ea(primary).理論計算結果得到瞭實驗數據的驗證,羥乙基伯胺離子液體吸收的SO2理論摩爾分數與文獻中的實驗數據非常接近.本研究提供瞭一種預測和驗證功能離子液體性質的有效方法.
채용중자화학중적밀도범함이론(DFT)대간완기알리자액체(HyAA ILs)여이양화류(SO2)적상호작용진행료연구.통과궤하결구우화,전하분포화열역학삼수계산등래학정리자액체중능구유효흡수SO2적관능단.HyAA ILs여SO2반응형성평균거리위0.240 nm적S-N건,도치전하종ILs전이도SO2이급S-O건장화O-S-O건각적개변.기태화액태모형적계산결과표명,표준길포사함수변(△GΘ)주요취결우양리자적결구화분자질량.양리자결구영향료흡수반응능루,대우삼충양리자체계적반응활화능순서위:Ea(secondary)＜Ea(tertiary)＜Ea(primary).이론계산결과득도료실험수거적험증,간을기백알리자액체흡수적SO2이론마이분수여문헌중적실험수거비상접근.본연구제공료일충예측화험증공능리자액체성질적유효방법.
