燃料化学学报
燃料化學學報
연료화학학보
JOURNAL OF FUEL CHEMISTRY AND TECHNOLOGY
2012年
12期
1472-1479
,共8页
王自庆%林建新%王榕%魏可镁
王自慶%林建新%王榕%魏可鎂
왕자경%림건신%왕용%위가미
碱液回流%二氧化锆%钌%氨合成%碱性
堿液迴流%二氧化鋯%釕%氨閤成%堿性
감액회류%이양화고%조%안합성%감성
由ZrO(NO3)2水解得到的ZrO(OH)2水凝胶经碱液回流老化、焙烧后制备了改性ZrO2载体材料,直接浸渍K2RuO4溶液,经还原后用于催化氨合成反应.并运用X射线衍射(XRD)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、X射线荧光光谱(XRF)、N2物理吸附、H2程序升温还原技术(H2-TPR)和CO化学吸附对其进行了表征,重点考察了催化剂性能与载体性能间的构效关系.结果表明,KOH和NH4OH溶液回流均可提高载体的比表面积,但是KOH回流制备的载体同时还具有较强的碱性,因此,负载钌以后表现出最佳活性.在425℃、5 MPa、空速为10 000 h-1条件下,出口氨浓度为5.96%,分别较催化剂K-Ru/ZrO2-NH4 OH、K-Ru/ZrO2-CP和Ru/ZrO2-NH4OH提高了11%、143%和103%.与活性组分分散度相比,载体碱性强度对活性的促进作用更为明显.
由ZrO(NO3)2水解得到的ZrO(OH)2水凝膠經堿液迴流老化、焙燒後製備瞭改性ZrO2載體材料,直接浸漬K2RuO4溶液,經還原後用于催化氨閤成反應.併運用X射線衍射(XRD)、CO2程序升溫脫附(CO2-TPD)、X射線熒光光譜(XRF)、N2物理吸附、H2程序升溫還原技術(H2-TPR)和CO化學吸附對其進行瞭錶徵,重點攷察瞭催化劑性能與載體性能間的構效關繫.結果錶明,KOH和NH4OH溶液迴流均可提高載體的比錶麵積,但是KOH迴流製備的載體同時還具有較彊的堿性,因此,負載釕以後錶現齣最佳活性.在425℃、5 MPa、空速為10 000 h-1條件下,齣口氨濃度為5.96%,分彆較催化劑K-Ru/ZrO2-NH4 OH、K-Ru/ZrO2-CP和Ru/ZrO2-NH4OH提高瞭11%、143%和103%.與活性組分分散度相比,載體堿性彊度對活性的促進作用更為明顯.
유ZrO(NO3)2수해득도적ZrO(OH)2수응효경감액회류노화、배소후제비료개성ZrO2재체재료,직접침지K2RuO4용액,경환원후용우최화안합성반응.병운용X사선연사(XRD)、CO2정서승온탈부(CO2-TPD)、X사선형광광보(XRF)、N2물리흡부、H2정서승온환원기술(H2-TPR)화CO화학흡부대기진행료표정,중점고찰료최화제성능여재체성능간적구효관계.결과표명,KOH화NH4OH용액회류균가제고재체적비표면적,단시KOH회류제비적재체동시환구유교강적감성,인차,부재조이후표현출최가활성.재425℃、5 MPa、공속위10 000 h-1조건하,출구안농도위5.96%,분별교최화제K-Ru/ZrO2-NH4 OH、K-Ru/ZrO2-CP화Ru/ZrO2-NH4OH제고료11%、143%화103%.여활성조분분산도상비,재체감성강도대활성적촉진작용경위명현.