催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2013年
1期
235-242
,共8页
氧化铈%氧化锆%复合氧化物%纳米金%甲醇氧化%载体效应%储氧量%甲酸甲酯
氧化鈰%氧化鋯%複閤氧化物%納米金%甲醇氧化%載體效應%儲氧量%甲痠甲酯
양화시%양화고%복합양화물%납미금%갑순양화%재체효응%저양량%갑산갑지
采用沉积-沉淀法制备了不同Ce/Zr比的Au/Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)催化剂,研究了其催化甲醇完全氧化反应和选择氧化反应中的载体效应.通过X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜、CO2和NH3程序升温脱附以及CO吸附红外光谱等手段表征了催化剂的结构、组成和酸碱性.结果表明,这些催化剂具有相似的载体粒径和晶相结构、Au担载量、Au粒径和价态以及相似的表面酸碱性等.在甲醇完全氧化和甲醇选择氧化反应中,Au/Ce1-xZrxO2催化剂活性均随载体中Ce/Zr比的减小而降低.与催化剂储氧量,即表面活性氧浓度下降一致.对于甲醇选择氧化反应,甲酸甲酯选择性则随Ce/Zr比减小而升高.这不是由于催化剂表面酸碱性差异所致,而是与催化剂载体中Ce含量降低导致的表面活性氧浓度减小和催化剂的氧化能力减弱密切相关.Au催化剂载体效应本质的认识将有助于为目标氧化反应设计具有更高活性或选择性的催化剂体系.
採用沉積-沉澱法製備瞭不同Ce/Zr比的Au/Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)催化劑,研究瞭其催化甲醇完全氧化反應和選擇氧化反應中的載體效應.通過X射線衍射、拉曼光譜、X射線光電子能譜、高分辨透射電鏡、CO2和NH3程序升溫脫附以及CO吸附紅外光譜等手段錶徵瞭催化劑的結構、組成和痠堿性.結果錶明,這些催化劑具有相似的載體粒徑和晶相結構、Au擔載量、Au粒徑和價態以及相似的錶麵痠堿性等.在甲醇完全氧化和甲醇選擇氧化反應中,Au/Ce1-xZrxO2催化劑活性均隨載體中Ce/Zr比的減小而降低.與催化劑儲氧量,即錶麵活性氧濃度下降一緻.對于甲醇選擇氧化反應,甲痠甲酯選擇性則隨Ce/Zr比減小而升高.這不是由于催化劑錶麵痠堿性差異所緻,而是與催化劑載體中Ce含量降低導緻的錶麵活性氧濃度減小和催化劑的氧化能力減弱密切相關.Au催化劑載體效應本質的認識將有助于為目標氧化反應設計具有更高活性或選擇性的催化劑體繫.
채용침적-침정법제비료불동Ce/Zr비적Au/Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)최화제,연구료기최화갑순완전양화반응화선택양화반응중적재체효응.통과X사선연사、랍만광보、X사선광전자능보、고분변투사전경、CO2화NH3정서승온탈부이급CO흡부홍외광보등수단표정료최화제적결구、조성화산감성.결과표명,저사최화제구유상사적재체립경화정상결구、Au담재량、Au립경화개태이급상사적표면산감성등.재갑순완전양화화갑순선택양화반응중,Au/Ce1-xZrxO2최화제활성균수재체중Ce/Zr비적감소이강저.여최화제저양량,즉표면활성양농도하강일치.대우갑순선택양화반응,갑산갑지선택성칙수Ce/Zr비감소이승고.저불시유우최화제표면산감성차이소치,이시여최화제재체중Ce함량강저도치적표면활성양농도감소화최화제적양화능력감약밀절상관.Au최화제재체효응본질적인식장유조우위목표양화반응설계구유경고활성혹선택성적최화제체계.
