催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2013年
1期
159-166
,共8页
褚绮%冯杰%李文英%谢克昌
褚綺%馮傑%李文英%謝剋昌
저기%풍걸%리문영%사극창
Ni/Mo/N催化剂%苯加氢%噻吩%X射线衍射%透射电镜-能量色散X射线光谱%X射线光电子能谱
Ni/Mo/N催化劑%苯加氫%噻吩%X射線衍射%透射電鏡-能量色散X射線光譜%X射線光電子能譜
Ni/Mo/N최화제%분가경%새분%X사선연사%투사전경-능량색산X사선광보%X사선광전자능보
Ni/Mo/N catalyst%Benzene%Hydrogenation%Thiophene%X-ray diffraction%Transmission electron microscopyenergy dispersive X-ray spectroscopy%X-ray photoelectron spectroscopy
Ni/Mo/N间隙型催化剂具有高的加氢活性及良好耐硫性,可应用于煤液化油加氢精制高性能喷气燃料.N原子由于只占据晶格间隙位置,在进入Ni/Mo过程中会因不占据晶格中的特定晶位,容易从金属晶格溢出导致无法形成稳定的Ni/Mo/N间隙型催化剂.为此,本文利用前驱体晶型控制的方式来实现Ni/Mo/N催化剂合成.采用络合物分解一步法,考察了不同结晶过程和老化时间对合成的Ni/Mo/N催化剂用于苯加氢反应活性影响,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱和透射电镜-能量色散X射线光谱对催化剂结构组成进行表征.XRD分析结果显示,钼酸铵[(NH4)6Mo7O24·4H2O]、乙酸镍[Ni(CH3COO)2·4H2O]和六亚甲基四胺(HMT)添加顺序、结晶过程和老化时间直接影响催化剂组成,并决定Ni/Mo/N晶相的形成.结晶过程慢速搅拌速度和短老化时间有利于合成含Ni2Mo3N,Mo2C和Ni晶相的高活性Ni/Mo/N间隙型催化剂,使苯加氢制环己烷模型反应苯的最大转化率达93%,环己烷选择性为100%.含0.01 wt%噻吩的存在使苯转化率由72%降至50%,XPS分析结果表明,催化剂表面形成的MoS2是催化剂活性降低的重要因素.
Ni/Mo/N間隙型催化劑具有高的加氫活性及良好耐硫性,可應用于煤液化油加氫精製高性能噴氣燃料.N原子由于隻佔據晶格間隙位置,在進入Ni/Mo過程中會因不佔據晶格中的特定晶位,容易從金屬晶格溢齣導緻無法形成穩定的Ni/Mo/N間隙型催化劑.為此,本文利用前驅體晶型控製的方式來實現Ni/Mo/N催化劑閤成.採用絡閤物分解一步法,攷察瞭不同結晶過程和老化時間對閤成的Ni/Mo/N催化劑用于苯加氫反應活性影響,併採用X射線衍射、X射線光電子能譜和透射電鏡-能量色散X射線光譜對催化劑結構組成進行錶徵.XRD分析結果顯示,鉬痠銨[(NH4)6Mo7O24·4H2O]、乙痠鎳[Ni(CH3COO)2·4H2O]和六亞甲基四胺(HMT)添加順序、結晶過程和老化時間直接影響催化劑組成,併決定Ni/Mo/N晶相的形成.結晶過程慢速攪拌速度和短老化時間有利于閤成含Ni2Mo3N,Mo2C和Ni晶相的高活性Ni/Mo/N間隙型催化劑,使苯加氫製環己烷模型反應苯的最大轉化率達93%,環己烷選擇性為100%.含0.01 wt%噻吩的存在使苯轉化率由72%降至50%,XPS分析結果錶明,催化劑錶麵形成的MoS2是催化劑活性降低的重要因素.
Ni/Mo/N간극형최화제구유고적가경활성급량호내류성,가응용우매액화유가경정제고성능분기연료.N원자유우지점거정격간극위치,재진입Ni/Mo과정중회인불점거정격중적특정정위,용역종금속정격일출도치무법형성은정적Ni/Mo/N간극형최화제.위차,본문이용전구체정형공제적방식래실현Ni/Mo/N최화제합성.채용락합물분해일보법,고찰료불동결정과정화노화시간대합성적Ni/Mo/N최화제용우분가경반응활성영향,병채용X사선연사、X사선광전자능보화투사전경-능량색산X사선광보대최화제결구조성진행표정.XRD분석결과현시,목산안[(NH4)6Mo7O24·4H2O]、을산얼[Ni(CH3COO)2·4H2O]화륙아갑기사알(HMT)첨가순서、결정과정화노화시간직접영향최화제조성,병결정Ni/Mo/N정상적형성.결정과정만속교반속도화단노화시간유리우합성함Ni2Mo3N,Mo2C화Ni정상적고활성Ni/Mo/N간극형최화제,사분가경제배기완모형반응분적최대전화솔체93%,배기완선택성위100%.함0.01 wt%새분적존재사분전화솔유72%강지50%,XPS분석결과표명,최화제표면형성적MoS2시최화제활성강저적중요인소.