CAJ | 학술논문

以常压有机溶剂置换(A)和溶剂置换-表面改性(B)方式制备的两种SiO2气凝胶(SiO2-A(或B)型气凝胶,记为SiO2-A(or B)G)为载体,采用常规浸渍法和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)添加浸渍法合成不同SiO2气凝胶负载的Ni/SiO2催化剂,并考察其催化的甲烷部分氧化(POM)制合成气的反应性能.结果表明,各催化剂的初始反应性能相近,但Ni/SiO2-BG的POM稳定性明显较Ni/SiO2-AG的差,而PVP添加制备的催化剂稳定性则获明显改善,Ni/SiO2-AG-PVP、Ni/SiO2-BG-PVP上POM稳定性相近.结合X射线衍射(XRD)、程序升温还原反应(H2-TPR)、高分辨透射电镜(TEM)和Brunauer-Emmett-Teller (BET)等表征结果的分析发现:(1) SiO2-AG表面上存在一定量的羟基,可促进亲水性金属物种与其的相互作用,而SiO2-BG表面上基本为有机基团,与亲水性金属物种几乎无作用;(2) PVP的存在可使金属物种进入亲/疏水载体孔道深处,抑制焙烧中载体骨架的收缩和金属颗粒的生长,进而促进金属-载体的相互作用.这二者均能有效地提高催化剂的POM反应稳定性.
이상압유궤용제치환(A)화용제치환-표면개성(B)방식제비적량충SiO2기응효(SiO2-A(혹B)형기응효,기위SiO2-A(or B)G)위재체,채용상규침지법화취을희필각완동(PVP)첨가침지법합성불동SiO2기응효부재적Ni/SiO2최화제,병고찰기최화적갑완부분양화(POM)제합성기적반응성능.결과표명,각최화제적초시반응성능상근,단Ni/SiO2-BG적POM은정성명현교Ni/SiO2-AG적차,이PVP첨가제비적최화제은정성칙획명현개선,Ni/SiO2-AG-PVP、Ni/SiO2-BG-PVP상POM은정성상근.결합X사선연사(XRD)、정서승온환원반응(H2-TPR)、고분변투사전경(TEM)화Brunauer-Emmett-Teller (BET)등표정결과적분석발현:(1) SiO2-AG표면상존재일정량적간기,가촉진친수성금속물충여기적상호작용,이SiO2-BG표면상기본위유궤기단,여친수성금속물충궤호무작용;(2) PVP적존재가사금속물충진입친/소수재체공도심처,억제배소중재체골가적수축화금속과립적생장,진이촉진금속-재체적상호작용.저이자균능유효지제고최화제적POM반응은정성.