物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2013年
10期
2207-2214
,共8页
吴选军%郑佶%李江%蔡卫权
吳選軍%鄭佶%李江%蔡衛權
오선군%정길%리강%채위권
金属有机骨架材料%多孔材料%巨正则系综蒙特卡洛模拟%储氢%等温吸附
金屬有機骨架材料%多孔材料%巨正則繫綜矇特卡洛模擬%儲氫%等溫吸附
금속유궤골가재료%다공재료%거정칙계종몽특잡락모의%저경%등온흡부
MOFs%Porous material%GCMC simulation%Hydrogen storage%Isothermal adsorption
采用优化的DREIDING力场参数,通过巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)模拟方法对H2在IRMOF-1、IRMOF-61和IRMOF-62共3种金属有机骨架(MOFs)材料中的吸附平衡性能进行了比较研究.结果表明,该力场能够在全压力范围内很好地复制H2在IRMOF-62材料中的等温吸附曲线;但对低压下H2在IRMOF-61中的等温吸附曲线预测出现低估.与IRMOF-1相比,具有互穿骨架结构的IRMOF-61和IRMOF-62材料在常温下的储氢能力并无明显提高.进一步比较77 K时100kPa、3.0 MPa下H2在上述MOFs材料中达到吸附平衡时的几率密度分布发现,H2会优先吸附在Zn4O骨架附近靠近苯环的位置;对具有互穿结构的MOFs材料而言,由于其孔腔尺寸缩小,使得H2优先吸附位区域零散化.适当长度的有机配体形成的互穿骨架结构能增强与H2分子之间的相互作用,具备较高的储氢能力;而有机配体尺寸过长则会增加骨架结构中H2吸附死角,对H2的吸附能力反而出现下降.
採用優化的DREIDING力場參數,通過巨正則繫綜矇特卡洛(GCMC)模擬方法對H2在IRMOF-1、IRMOF-61和IRMOF-62共3種金屬有機骨架(MOFs)材料中的吸附平衡性能進行瞭比較研究.結果錶明,該力場能夠在全壓力範圍內很好地複製H2在IRMOF-62材料中的等溫吸附麯線;但對低壓下H2在IRMOF-61中的等溫吸附麯線預測齣現低估.與IRMOF-1相比,具有互穿骨架結構的IRMOF-61和IRMOF-62材料在常溫下的儲氫能力併無明顯提高.進一步比較77 K時100kPa、3.0 MPa下H2在上述MOFs材料中達到吸附平衡時的幾率密度分佈髮現,H2會優先吸附在Zn4O骨架附近靠近苯環的位置;對具有互穿結構的MOFs材料而言,由于其孔腔呎吋縮小,使得H2優先吸附位區域零散化.適噹長度的有機配體形成的互穿骨架結構能增彊與H2分子之間的相互作用,具備較高的儲氫能力;而有機配體呎吋過長則會增加骨架結構中H2吸附死角,對H2的吸附能力反而齣現下降.
채용우화적DREIDING력장삼수,통과거정칙계종몽특잡락(GCMC)모의방법대H2재IRMOF-1、IRMOF-61화IRMOF-62공3충금속유궤골가(MOFs)재료중적흡부평형성능진행료비교연구.결과표명,해력장능구재전압력범위내흔호지복제H2재IRMOF-62재료중적등온흡부곡선;단대저압하H2재IRMOF-61중적등온흡부곡선예측출현저고.여IRMOF-1상비,구유호천골가결구적IRMOF-61화IRMOF-62재료재상온하적저경능력병무명현제고.진일보비교77 K시100kPa、3.0 MPa하H2재상술MOFs재료중체도흡부평형시적궤솔밀도분포발현,H2회우선흡부재Zn4O골가부근고근분배적위치;대구유호천결구적MOFs재료이언,유우기공강척촌축소,사득H2우선흡부위구역령산화.괄당장도적유궤배체형성적호천골가결구능증강여H2분자지간적상호작용,구비교고적저경능력;이유궤배체척촌과장칙회증가골가결구중H2흡부사각,대H2적흡부능력반이출현하강.
