物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2014年
9期
1778-1786
,共9页
石墨烯%氮掺杂%氧还原反应%电催化
石墨烯%氮摻雜%氧還原反應%電催化
석묵희%담참잡%양환원반응%전최화
Graphene%Nitrogen doping%Oxygen reduction reaction%Electrocatalysis
以氧化石墨烯(GO)为原料、丙酮肟(DMKO)为还原剂和氮掺杂剂,采用化学还原法制备了不同氮掺杂含量的石墨烯(NG).利用场发射透射电子显微镜(FETEM)、紫外-可见(UV-Vis)光谱、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、zeta电位和纳米粒度分析、循环伏安(CV)和旋转圆盘电极(RDE)等手段对材料的形貌、结构、成分和电化学性质进行表征.结果显示:DMKO能有效地还原GO,且通过调节GO与DMKO的质量比,可以得到不同还原效果的NG,其氮含量范围为4.40%-5.89%(原子分数);GO与DMKO的质量比为1∶0.7时制备的氮掺杂石墨烯(NG-1)在O2饱和0.1mol·L-1KOH溶液中对氧还原反应(ORR)的电催化性能最佳,其ORR峰电流为0.93 mA· cm-2,电子转移数为3.6,这归因于其较高含量的吡啶-N增加了材料的ORR活性位点.此外,石墨化-N由于其较高的电子导电性倾向于产生较高的氧还原峰电流,而吡啶-N较低的超电势倾向于产生较正的氧还原峰电位.与商用Pt/C相比,该材料展现出了优异的抗CH3OH“跨界效应”的特性.
以氧化石墨烯(GO)為原料、丙酮肟(DMKO)為還原劑和氮摻雜劑,採用化學還原法製備瞭不同氮摻雜含量的石墨烯(NG).利用場髮射透射電子顯微鏡(FETEM)、紫外-可見(UV-Vis)光譜、傅裏葉變換紅外(FTIR)光譜、X射線光電子能譜(XPS)、zeta電位和納米粒度分析、循環伏安(CV)和鏇轉圓盤電極(RDE)等手段對材料的形貌、結構、成分和電化學性質進行錶徵.結果顯示:DMKO能有效地還原GO,且通過調節GO與DMKO的質量比,可以得到不同還原效果的NG,其氮含量範圍為4.40%-5.89%(原子分數);GO與DMKO的質量比為1∶0.7時製備的氮摻雜石墨烯(NG-1)在O2飽和0.1mol·L-1KOH溶液中對氧還原反應(ORR)的電催化性能最佳,其ORR峰電流為0.93 mA· cm-2,電子轉移數為3.6,這歸因于其較高含量的吡啶-N增加瞭材料的ORR活性位點.此外,石墨化-N由于其較高的電子導電性傾嚮于產生較高的氧還原峰電流,而吡啶-N較低的超電勢傾嚮于產生較正的氧還原峰電位.與商用Pt/C相比,該材料展現齣瞭優異的抗CH3OH“跨界效應”的特性.
이양화석묵희(GO)위원료、병동우(DMKO)위환원제화담참잡제,채용화학환원법제비료불동담참잡함량적석묵희(NG).이용장발사투사전자현미경(FETEM)、자외-가견(UV-Vis)광보、부리협변환홍외(FTIR)광보、X사선광전자능보(XPS)、zeta전위화납미립도분석、순배복안(CV)화선전원반전겁(RDE)등수단대재료적형모、결구、성분화전화학성질진행표정.결과현시:DMKO능유효지환원GO,차통과조절GO여DMKO적질량비,가이득도불동환원효과적NG,기담함량범위위4.40%-5.89%(원자분수);GO여DMKO적질량비위1∶0.7시제비적담참잡석묵희(NG-1)재O2포화0.1mol·L-1KOH용액중대양환원반응(ORR)적전최화성능최가,기ORR봉전류위0.93 mA· cm-2,전자전이수위3.6,저귀인우기교고함량적필정-N증가료재료적ORR활성위점.차외,석묵화-N유우기교고적전자도전성경향우산생교고적양환원봉전류,이필정-N교저적초전세경향우산생교정적양환원봉전위.여상용Pt/C상비,해재료전현출료우이적항CH3OH“과계효응”적특성.