物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2014年
9期
1616-1624
,共9页
刘芬%邹建卫%胡桂香%蒋勇军
劉芬%鄒建衛%鬍桂香%蔣勇軍
류분%추건위%호계향%장용군
碳纳米管%有机污染物%分子表面静电势%定量结构-性质关系%高斯过程
碳納米管%有機汙染物%分子錶麵靜電勢%定量結構-性質關繫%高斯過程
탄납미관%유궤오염물%분자표면정전세%정량결구-성질관계%고사과정
Carbon nanotube%Organic contaminant%Electrostatic potentials on molecular surface%Quantitative structure-property relationship%Gaussian process
对一系列共59个芳香性分子进行了H F/6-31G*水平上的结构优化,并在优化结构上进行了分子静电势及其导出参数的计算,应用多元线性回归方法建立了碳纳米管吸附有机污染物的平衡常数与分子结构间的定量关系.结果表明,分子表面静电势参数(Vmin、σ+2和ΣVind+)结合分子表面积(S)和最低空轨道能级(εLUMO)可以很好地用于构建碳纳米管吸附的定量结构-性质关系(QSPR)模型.模型中引入的参数均具有明确的物理意义,其合理性可以从污染物与碳纳米管或水分子间相互作用的角度进行解释.模型的稳定性和预测能力经“留一法”和Monte Carlo交叉验证法进行了确证.本文亦采用支持向量机(SVM)、最小二乘支持向量机(LSSVM)和高斯过程(GP)等三种方法建立了上述参数与碳纳米管吸附性质的非线性模型.SVM和LSSVM模型表现出强的拟合能力,但预测能力明显不如其他模型.GP模型无论是拟合能力还是预测能力都是最佳,但并没有明显地优于线性模型,说明对本文研究体系而言,其分子结构与性质间的关系主要以线性形式存在.
對一繫列共59箇芳香性分子進行瞭H F/6-31G*水平上的結構優化,併在優化結構上進行瞭分子靜電勢及其導齣參數的計算,應用多元線性迴歸方法建立瞭碳納米管吸附有機汙染物的平衡常數與分子結構間的定量關繫.結果錶明,分子錶麵靜電勢參數(Vmin、σ+2和ΣVind+)結閤分子錶麵積(S)和最低空軌道能級(εLUMO)可以很好地用于構建碳納米管吸附的定量結構-性質關繫(QSPR)模型.模型中引入的參數均具有明確的物理意義,其閤理性可以從汙染物與碳納米管或水分子間相互作用的角度進行解釋.模型的穩定性和預測能力經“留一法”和Monte Carlo交扠驗證法進行瞭確證.本文亦採用支持嚮量機(SVM)、最小二乘支持嚮量機(LSSVM)和高斯過程(GP)等三種方法建立瞭上述參數與碳納米管吸附性質的非線性模型.SVM和LSSVM模型錶現齣彊的擬閤能力,但預測能力明顯不如其他模型.GP模型無論是擬閤能力還是預測能力都是最佳,但併沒有明顯地優于線性模型,說明對本文研究體繫而言,其分子結構與性質間的關繫主要以線性形式存在.
대일계렬공59개방향성분자진행료H F/6-31G*수평상적결구우화,병재우화결구상진행료분자정전세급기도출삼수적계산,응용다원선성회귀방법건립료탄납미관흡부유궤오염물적평형상수여분자결구간적정량관계.결과표명,분자표면정전세삼수(Vmin、σ+2화ΣVind+)결합분자표면적(S)화최저공궤도능급(εLUMO)가이흔호지용우구건탄납미관흡부적정량결구-성질관계(QSPR)모형.모형중인입적삼수균구유명학적물리의의,기합이성가이종오염물여탄납미관혹수분자간상호작용적각도진행해석.모형적은정성화예측능력경“류일법”화Monte Carlo교차험증법진행료학증.본문역채용지지향량궤(SVM)、최소이승지지향량궤(LSSVM)화고사과정(GP)등삼충방법건립료상술삼수여탄납미관흡부성질적비선성모형.SVM화LSSVM모형표현출강적의합능력,단예측능력명현불여기타모형.GP모형무론시의합능력환시예측능력도시최가,단병몰유명현지우우선성모형,설명대본문연구체계이언,기분자결구여성질간적관계주요이선성형식존재.
