化学反应工程与工艺
化學反應工程與工藝
화학반응공정여공예
CHEMICAL REACTION ENGINEERING AND TECHNOLOGY
2012年
5期
433-439
,共7页
李静霞%汪国军%郭杨龙%陈庆龄
李靜霞%汪國軍%郭楊龍%陳慶齡
리정하%왕국군%곽양룡%진경령
异丁烯选择氧化%甲基丙烯醛%复合氧化物催化剂
異丁烯選擇氧化%甲基丙烯醛%複閤氧化物催化劑
이정희선택양화%갑기병희철%복합양화물최화제
采用共沉淀方法制备了系列Mo-Bi系复合氧化物催化剂,利用X射线衍射、激光拉曼、吡啶吸附红外光谱和N2物理吸附等表征手段对该系列催化剂的物理化学性质进行了表征,并考察了Cs的加入及含量的变化对异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛和甲基丙烯酸反应的影响,并对优选出催化剂的反应条件进行优化.研究发现,将Cs组分引入Mo-Bi体系催化剂后,Mo=O键的强度减弱,催化剂表面的L酸性中心量减少,有利于抑制平行副反应和深度氧化反应的发生,同时Cs组分的加入使得催化剂的孔容和比表面积明显增大,有利于反应产物的快速迁移而抑制了深度氧化的发生,从而提高了催化剂的反应活性及甲基丙烯醛和甲基丙烯酸的选择性.优选得到的Mo12Bi1.5Fe2.5Co1.5Mg1.0Cs1.0催化剂在反应温度为380℃,空气与异丁烯的体积比为12,空速为1000 h-1时,异丁烯转化率达到98%,甲基丙烯醛和甲基丙烯酸选择性为80%以上,甲基丙烯醛和甲基丙烯酸收率达到80%.
採用共沉澱方法製備瞭繫列Mo-Bi繫複閤氧化物催化劑,利用X射線衍射、激光拉曼、吡啶吸附紅外光譜和N2物理吸附等錶徵手段對該繫列催化劑的物理化學性質進行瞭錶徵,併攷察瞭Cs的加入及含量的變化對異丁烯選擇氧化製甲基丙烯醛和甲基丙烯痠反應的影響,併對優選齣催化劑的反應條件進行優化.研究髮現,將Cs組分引入Mo-Bi體繫催化劑後,Mo=O鍵的彊度減弱,催化劑錶麵的L痠性中心量減少,有利于抑製平行副反應和深度氧化反應的髮生,同時Cs組分的加入使得催化劑的孔容和比錶麵積明顯增大,有利于反應產物的快速遷移而抑製瞭深度氧化的髮生,從而提高瞭催化劑的反應活性及甲基丙烯醛和甲基丙烯痠的選擇性.優選得到的Mo12Bi1.5Fe2.5Co1.5Mg1.0Cs1.0催化劑在反應溫度為380℃,空氣與異丁烯的體積比為12,空速為1000 h-1時,異丁烯轉化率達到98%,甲基丙烯醛和甲基丙烯痠選擇性為80%以上,甲基丙烯醛和甲基丙烯痠收率達到80%.
채용공침정방법제비료계렬Mo-Bi계복합양화물최화제,이용X사선연사、격광랍만、필정흡부홍외광보화N2물리흡부등표정수단대해계렬최화제적물이화학성질진행료표정,병고찰료Cs적가입급함량적변화대이정희선택양화제갑기병희철화갑기병희산반응적영향,병대우선출최화제적반응조건진행우화.연구발현,장Cs조분인입Mo-Bi체계최화제후,Mo=O건적강도감약,최화제표면적L산성중심량감소,유리우억제평행부반응화심도양화반응적발생,동시Cs조분적가입사득최화제적공용화비표면적명현증대,유리우반응산물적쾌속천이이억제료심도양화적발생,종이제고료최화제적반응활성급갑기병희철화갑기병희산적선택성.우선득도적Mo12Bi1.5Fe2.5Co1.5Mg1.0Cs1.0최화제재반응온도위380℃,공기여이정희적체적비위12,공속위1000 h-1시,이정희전화솔체도98%,갑기병희철화갑기병희산선택성위80%이상,갑기병희철화갑기병희산수솔체도80%.