核化学与放射化学
覈化學與放射化學
핵화학여방사화학
HE HUAXUE YU FANGSHE HUAXUE
2012年
5期
262-268
,共7页
朱文彬%李峰峰%叶国安%李会蓉
硃文彬%李峰峰%葉國安%李會蓉
주문빈%리봉봉%협국안%리회용
TODGA%DHOA%溶剂萃取%Np(Ⅳ,Ⅴ,Ⅵ)
TODGA%DHOA%溶劑萃取%Np(Ⅳ,Ⅴ,Ⅵ)
TODGA%DHOA%용제췌취%Np(Ⅳ,Ⅴ,Ⅵ)
次锕系核素(主要为Am、Cm和Np)是放射性废物中长期放射性毒性的最大贡献体,将这些次锕系核素从废物中去除后可以将必要的储存时间由原来的大于106年减少到不到103年.近年来,二甘醇二酰胺(两个酰胺基团之间通过醚基连接)作为三齿试剂与金属离子配位得到了广泛的研究.在这类试剂中,N,N,N′,N′-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)被认为从高放废液(HLLW)中分离三价锕系和镧系具有较大的应用前景.本工作以TODGA和N,N-二己基辛酰胺(DHOA)为萃取剂,研究了以正十二烷为稀释剂,二者对Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)和Np(Ⅵ)的萃取行为,主要考察了萃取剂浓度、HNO3浓度和NaNO3浓度的影响.结果表明:TODGA和DHOA对Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)和Np(Ⅵ)的萃取分配比大小顺序均为:D(Np(Ⅳ))>D(Np(Ⅵ))>D(Np(Ⅴ)),并且均对Np(Ⅴ)的萃取能力较小;TODGA/正十二烷体系中加入DHOA时,对Np(Ⅳ,Ⅴ,Ⅵ)萃取具有一定的反协同效应;TODGA萃取Np(Ⅳ,Ⅴ,Ⅵ)的方程式分别为:Np4+ (aq) +4NO-3 (aq) +3TODGA(org)→Np(NO3)4·3TODGA(org)NpO+2 (aq)十NO-3 (aq) +TODGA(org)→NpO2 (NO3)· TODGA(org)NpO22+ (aq) +2NO-3 (aq) +2TODGA(org)→NpO2 (NO3)2·2TODGA(org)
次錒繫覈素(主要為Am、Cm和Np)是放射性廢物中長期放射性毒性的最大貢獻體,將這些次錒繫覈素從廢物中去除後可以將必要的儲存時間由原來的大于106年減少到不到103年.近年來,二甘醇二酰胺(兩箇酰胺基糰之間通過醚基連接)作為三齒試劑與金屬離子配位得到瞭廣汎的研究.在這類試劑中,N,N,N′,N′-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)被認為從高放廢液(HLLW)中分離三價錒繫和鑭繫具有較大的應用前景.本工作以TODGA和N,N-二己基辛酰胺(DHOA)為萃取劑,研究瞭以正十二烷為稀釋劑,二者對Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)和Np(Ⅵ)的萃取行為,主要攷察瞭萃取劑濃度、HNO3濃度和NaNO3濃度的影響.結果錶明:TODGA和DHOA對Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)和Np(Ⅵ)的萃取分配比大小順序均為:D(Np(Ⅳ))>D(Np(Ⅵ))>D(Np(Ⅴ)),併且均對Np(Ⅴ)的萃取能力較小;TODGA/正十二烷體繫中加入DHOA時,對Np(Ⅳ,Ⅴ,Ⅵ)萃取具有一定的反協同效應;TODGA萃取Np(Ⅳ,Ⅴ,Ⅵ)的方程式分彆為:Np4+ (aq) +4NO-3 (aq) +3TODGA(org)→Np(NO3)4·3TODGA(org)NpO+2 (aq)十NO-3 (aq) +TODGA(org)→NpO2 (NO3)· TODGA(org)NpO22+ (aq) +2NO-3 (aq) +2TODGA(org)→NpO2 (NO3)2·2TODGA(org)
차아계핵소(주요위Am、Cm화Np)시방사성폐물중장기방사성독성적최대공헌체,장저사차아계핵소종폐물중거제후가이장필요적저존시간유원래적대우106년감소도불도103년.근년래,이감순이선알(량개선알기단지간통과미기련접)작위삼치시제여금속리자배위득도료엄범적연구.재저류시제중,N,N,N′,N′-사신기-3-양무이선알(TODGA)피인위종고방폐액(HLLW)중분리삼개아계화란계구유교대적응용전경.본공작이TODGA화N,N-이기기신선알(DHOA)위췌취제,연구료이정십이완위희석제,이자대Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)화Np(Ⅵ)적췌취행위,주요고찰료췌취제농도、HNO3농도화NaNO3농도적영향.결과표명:TODGA화DHOA대Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)화Np(Ⅵ)적췌취분배비대소순서균위:D(Np(Ⅳ))>D(Np(Ⅵ))>D(Np(Ⅴ)),병차균대Np(Ⅴ)적췌취능력교소;TODGA/정십이완체계중가입DHOA시,대Np(Ⅳ,Ⅴ,Ⅵ)췌취구유일정적반협동효응;TODGA췌취Np(Ⅳ,Ⅴ,Ⅵ)적방정식분별위:Np4+ (aq) +4NO-3 (aq) +3TODGA(org)→Np(NO3)4·3TODGA(org)NpO+2 (aq)십NO-3 (aq) +TODGA(org)→NpO2 (NO3)· TODGA(org)NpO22+ (aq) +2NO-3 (aq) +2TODGA(org)→NpO2 (NO3)2·2TODGA(org)