无机化学学报
無機化學學報
무궤화학학보
JOURNAL OF INORGANIC CHEMISTRY
2014年
5期
1111-1118
,共8页
刘相革%韦奇%丁元利%聂祚仁%李群艳
劉相革%韋奇%丁元利%聶祚仁%李群豔
류상혁%위기%정원리%섭조인%리군염
十三氟辛基%有机-无机杂化SiO2膜%孔结构%氢气分离%水热稳定性
十三氟辛基%有機-無機雜化SiO2膜%孔結構%氫氣分離%水熱穩定性
십삼불신기%유궤-무궤잡화SiO2막%공결구%경기분리%수열은정성
perfluorooctyl groups%organic-inorganic hybrid silica membranes%pore structure%hydrogen separation%hydrothermal stability
采用1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷(BTESE)和十三氟辛基三乙氧基硅烷(PFOTES)为前驱体,在酸性条件下通过溶胶-凝胶法制备了十三氟辛基修饰的有机-无机杂化SiO2膜材料.利用接触角测量、红外光谱、动态光散射和N2吸附等测试技术分别对膜材料的疏水性、溶胶粒径和孔结构进行表征,并深入研究有支撑膜材料的氢气渗透、分离性能以及长期水热稳定性.结果表明,十三氟辛基修饰后的膜材料由亲水性变成了疏水性,当nPFOTES/nBTESE0.6时膜材料对水的接触角达到(110.4±0.4)°,膜材料还保持微孔结构,孔径分布在0.5~0.8 nm.氢气在修饰后的膜材料中的输运遵循微孔扩散机理,在300℃时,氢气的渗透率达到8.5×10.mol· m-2· s-1· Pa-1,H2/CO2,H2/CO和H2/SF6的理想分离系数分别为5.49,5.90和18.36,均高于相应的Knudsen扩散分离因子.在250℃且水蒸气物质的量分数为5%水热环境下陈化250 h,氢气渗透率和H2/CO2的理想分离系数基本保持不变,膜材料具有良好的水热稳定性.
採用1,2-雙(三乙氧基硅基)乙烷(BTESE)和十三氟辛基三乙氧基硅烷(PFOTES)為前驅體,在痠性條件下通過溶膠-凝膠法製備瞭十三氟辛基脩飾的有機-無機雜化SiO2膜材料.利用接觸角測量、紅外光譜、動態光散射和N2吸附等測試技術分彆對膜材料的疏水性、溶膠粒徑和孔結構進行錶徵,併深入研究有支撐膜材料的氫氣滲透、分離性能以及長期水熱穩定性.結果錶明,十三氟辛基脩飾後的膜材料由親水性變成瞭疏水性,噹nPFOTES/nBTESE0.6時膜材料對水的接觸角達到(110.4±0.4)°,膜材料還保持微孔結構,孔徑分佈在0.5~0.8 nm.氫氣在脩飾後的膜材料中的輸運遵循微孔擴散機理,在300℃時,氫氣的滲透率達到8.5×10.mol· m-2· s-1· Pa-1,H2/CO2,H2/CO和H2/SF6的理想分離繫數分彆為5.49,5.90和18.36,均高于相應的Knudsen擴散分離因子.在250℃且水蒸氣物質的量分數為5%水熱環境下陳化250 h,氫氣滲透率和H2/CO2的理想分離繫數基本保持不變,膜材料具有良好的水熱穩定性.
채용1,2-쌍(삼을양기규기)을완(BTESE)화십삼불신기삼을양기규완(PFOTES)위전구체,재산성조건하통과용효-응효법제비료십삼불신기수식적유궤-무궤잡화SiO2막재료.이용접촉각측량、홍외광보、동태광산사화N2흡부등측시기술분별대막재료적소수성、용효립경화공결구진행표정,병심입연구유지탱막재료적경기삼투、분리성능이급장기수열은정성.결과표명,십삼불신기수식후적막재료유친수성변성료소수성,당nPFOTES/nBTESE0.6시막재료대수적접촉각체도(110.4±0.4)°,막재료환보지미공결구,공경분포재0.5~0.8 nm.경기재수식후적막재료중적수운준순미공확산궤리,재300℃시,경기적삼투솔체도8.5×10.mol· m-2· s-1· Pa-1,H2/CO2,H2/CO화H2/SF6적이상분리계수분별위5.49,5.90화18.36,균고우상응적Knudsen확산분리인자.재250℃차수증기물질적량분수위5%수열배경하진화250 h,경기삼투솔화H2/CO2적이상분리계수기본보지불변,막재료구유량호적수열은정성.