石油学报（石油加工）
石油學報（石油加工）
석유학보（석유가공）
ACTA PETROLEI SINICA(PETROLEUM PROCESSING SECTION)
2013年
6期
984-990
,共7页
蒋晓丽%单玉华%巫丽君%鲁墨弘%李明时
蔣曉麗%單玉華%巫麗君%魯墨弘%李明時
장효려%단옥화%무려군%로묵홍%리명시
环己烷%氧化%催化剂%环己酮%N羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)
環己烷%氧化%催化劑%環己酮%N羥基鄰苯二甲酰亞胺(NHPI)
배기완%양화%최화제%배기동%N간기린분이갑선아알(NHPI)
cyclohexane%oxidation%catalyst%cyclohexanone%N-hydroxyphthalimide(NHPI)
通过筛选一系列催化剂和助催化剂,构建了氧气氧化环己烷合成环己酮的高效催化体系.考察了溶剂和反应条件对环己烷转化率和环己酮选择性的影响.采用气相色谱(GC)对产物进行定量分析,采用色质联用(GC-MS)对反应途径和催化剂失活机理进行探讨.结果表明,以N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)为催化剂,以Co(OAc)2、Cr(OAc)3和AlCl3为助催化剂,以乙腈为溶剂,可以高效地催化氧气氧化环己烷反应.当n(NHPI)∶n(Co(OAc)2)∶n(Cr(OAc)3)∶n(AlCl3)=10∶3∶1∶1,n(NHPI)∶n(CH3CN)∶n(C6H12)=1∶20∶10,氧气压力1.0 MPa,于75℃反应6h时,环己烷的转化率为54.4％,环己酮选择性为93.2％,环己醇选择性为4.9％.己二酸为主要的副产物,氧化过程生成的水是造成催化剂失活的主要原因.
通過篩選一繫列催化劑和助催化劑,構建瞭氧氣氧化環己烷閤成環己酮的高效催化體繫.攷察瞭溶劑和反應條件對環己烷轉化率和環己酮選擇性的影響.採用氣相色譜(GC)對產物進行定量分析,採用色質聯用(GC-MS)對反應途徑和催化劑失活機理進行探討.結果錶明,以N-羥基鄰苯二甲酰亞胺(NHPI)為催化劑,以Co(OAc)2、Cr(OAc)3和AlCl3為助催化劑,以乙腈為溶劑,可以高效地催化氧氣氧化環己烷反應.噹n(NHPI)∶n(Co(OAc)2)∶n(Cr(OAc)3)∶n(AlCl3)=10∶3∶1∶1,n(NHPI)∶n(CH3CN)∶n(C6H12)=1∶20∶10,氧氣壓力1.0 MPa,于75℃反應6h時,環己烷的轉化率為54.4％,環己酮選擇性為93.2％,環己醇選擇性為4.9％.己二痠為主要的副產物,氧化過程生成的水是造成催化劑失活的主要原因.
통과사선일계렬최화제화조최화제,구건료양기양화배기완합성배기동적고효최화체계.고찰료용제화반응조건대배기완전화솔화배기동선택성적영향.채용기상색보(GC)대산물진행정량분석,채용색질련용(GC-MS)대반응도경화최화제실활궤리진행탐토.결과표명,이N-간기린분이갑선아알(NHPI)위최화제,이Co(OAc)2、Cr(OAc)3화AlCl3위조최화제,이을정위용제,가이고효지최화양기양화배기완반응.당n(NHPI)∶n(Co(OAc)2)∶n(Cr(OAc)3)∶n(AlCl3)=10∶3∶1∶1,n(NHPI)∶n(CH3CN)∶n(C6H12)=1∶20∶10,양기압력1.0 MPa,우75℃반응6h시,배기완적전화솔위54.4％,배기동선택성위93.2％,배기순선택성위4.9％.기이산위주요적부산물,양화과정생성적수시조성최화제실활적주요원인.
