高等学校化学学报
高等學校化學學報
고등학교화학학보
CHEMICAL JOURNAL OF CHINESE UNIVERSITIES
2013年
1期
192-197
,共6页
董洁%王丽%赵越%张家良%郭洪臣
董潔%王麗%趙越%張傢良%郭洪臣
동길%왕려%조월%장가량%곽홍신
低碳烷烃%添加气%等离子体%低碳烯烃%发射光谱
低碳烷烴%添加氣%等離子體%低碳烯烴%髮射光譜
저탄완경%첨가기%등리자체%저탄희경%발사광보
在常压下,研究了添加气的种类(N2,He,Ar,H2,NH3,CO和CO2)对介质阻挡放电低碳烷烃(甲烷、乙烷和丙烷)转化制低碳烯烃的影响.结果表明,以甲烷或乙烷为原料时,N2,He,Ar和CO的引入有利于提高原料的转化率和总烯烃的选择性;而CO2,H2和NH3的引入对甲烷、乙烷的转化率无明显影响,但H2和NH3的引入会使总烯烃的选择性显著降低.以丙烷为原料时,所研究的添加气均可提高丙烷的转化率,而只有CO的引入可提高总烯烃选择性.综上所述,80%(摩尔分数)CO添加量最有利于低碳烷烃转化成低碳烯烃,对应的甲烷、乙烷和丙烷的转化率分别提高了14.4%,17.6%和42.8%,总烯烃的选择性分别提高了19.9%,25.0%和11.9%.以CH4为例,通过对放电电流波形和等离子体区物种的发射光谱(OES)研究发现,引入CO能显著增加等离子体的电子密度,并且体系中出现激发态O*物种(777.5和844.7 nm),这种O*物种能够促进C-H键的断裂,有利于烯烃的生成.因此,等离子体区电子密度的增加和激发态O *物种的出现可能是CH4-CO体系中CH4有效转化的主要原因.
在常壓下,研究瞭添加氣的種類(N2,He,Ar,H2,NH3,CO和CO2)對介質阻擋放電低碳烷烴(甲烷、乙烷和丙烷)轉化製低碳烯烴的影響.結果錶明,以甲烷或乙烷為原料時,N2,He,Ar和CO的引入有利于提高原料的轉化率和總烯烴的選擇性;而CO2,H2和NH3的引入對甲烷、乙烷的轉化率無明顯影響,但H2和NH3的引入會使總烯烴的選擇性顯著降低.以丙烷為原料時,所研究的添加氣均可提高丙烷的轉化率,而隻有CO的引入可提高總烯烴選擇性.綜上所述,80%(摩爾分數)CO添加量最有利于低碳烷烴轉化成低碳烯烴,對應的甲烷、乙烷和丙烷的轉化率分彆提高瞭14.4%,17.6%和42.8%,總烯烴的選擇性分彆提高瞭19.9%,25.0%和11.9%.以CH4為例,通過對放電電流波形和等離子體區物種的髮射光譜(OES)研究髮現,引入CO能顯著增加等離子體的電子密度,併且體繫中齣現激髮態O*物種(777.5和844.7 nm),這種O*物種能夠促進C-H鍵的斷裂,有利于烯烴的生成.因此,等離子體區電子密度的增加和激髮態O *物種的齣現可能是CH4-CO體繫中CH4有效轉化的主要原因.
재상압하,연구료첨가기적충류(N2,He,Ar,H2,NH3,CO화CO2)대개질조당방전저탄완경(갑완、을완화병완)전화제저탄희경적영향.결과표명,이갑완혹을완위원료시,N2,He,Ar화CO적인입유리우제고원료적전화솔화총희경적선택성;이CO2,H2화NH3적인입대갑완、을완적전화솔무명현영향,단H2화NH3적인입회사총희경적선택성현저강저.이병완위원료시,소연구적첨가기균가제고병완적전화솔,이지유CO적인입가제고총희경선택성.종상소술,80%(마이분수)CO첨가량최유리우저탄완경전화성저탄희경,대응적갑완、을완화병완적전화솔분별제고료14.4%,17.6%화42.8%,총희경적선택성분별제고료19.9%,25.0%화11.9%.이CH4위례,통과대방전전류파형화등리자체구물충적발사광보(OES)연구발현,인입CO능현저증가등리자체적전자밀도,병차체계중출현격발태O*물충(777.5화844.7 nm),저충O*물충능구촉진C-H건적단렬,유리우희경적생성.인차,등리자체구전자밀도적증가화격발태O *물충적출현가능시CH4-CO체계중CH4유효전화적주요원인.