CAJ | 학술논문

采用微波辐射法制备出不同助剂含量的CuLi/AC(活性炭)催化剂,考察了其在甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应中的催化性能,使用X射线衍射、扫描电子显微镜、比表面积、H2程序升温还原、X射线光电子能谱和CO程序升温脱附对催化剂的结构进行了表征.研究结果表明,添加适量的Li有助于铜物种还原为低价态的Cu0,形成颗粒尺寸更小、分布更加均匀的铜纳米颗粒,并高度分散在活性炭载体表面.催化剂活性与表面单质铜的含量有关,即Cu0是催化剂的主要活性物种,并且Cu0的晶粒尺寸越小,催化剂活性越好.添加Li后增加了催化剂表面的CO弱吸附位,有利于CO对Cu-OCH3的插入反应,因此提高了催化活性.随着Li含量的增加,DMC的时空收率逐渐升高,当Li添加质量分数达到0.15％时,DMC的时空收率达到最高值540.6 mg·g-1·h-1,甲醇转化率为4.5％,DMC选择性为81.4％.
채용미파복사법제비출불동조제함량적CuLi/AC(활성탄)최화제,고찰료기재갑순기상양화탄기화합성탄산이갑지(DMC)반응중적최화성능,사용X사선연사、소묘전자현미경、비표면적、H2정서승온환원、X사선광전자능보화CO정서승온탈부대최화제적결구진행료표정.연구결과표명,첨가괄량적Li유조우동물충환원위저개태적Cu0,형성과립척촌경소、분포경가균균적동납미과립,병고도분산재활성탄재체표면.최화제활성여표면단질동적함량유관,즉Cu0시최화제적주요활성물충,병차Cu0적정립척촌월소,최화제활성월호.첨가Li후증가료최화제표면적CO약흡부위,유리우CO대Cu-OCH3적삽입반응,인차제고료최화활성.수착Li함량적증가,DMC적시공수솔축점승고,당Li첨가질량분수체도0.15％시,DMC적시공수솔체도최고치540.6 mg·g-1·h-1,갑순전화솔위4.5％,DMC선택성위81.4％.