核化学与放射化学
覈化學與放射化學
핵화학여방사화학
HE HUAXUE YU FANGSHE HUAXUE
2013年
3期
160-166
,共7页
康明亮%蒋美玲%杨颛维%陈繁荣%刘春立
康明亮%蔣美玲%楊顓維%陳繁榮%劉春立
강명량%장미령%양전유%진번영%류춘립
铀酰离子%水岩体系%种态分布%溶解度
鈾酰離子%水巖體繫%種態分佈%溶解度
유선리자%수암체계%충태분포%용해도
uranyl%water-rock system%species distribution%solubility
为了解铀酰离子在北山地下水中的吸附、扩散和迁移行为,利用地球化学计算软件PHREEQC,采用由OECD/NEA发布的最新铀的热力学数据,计算了铀在我国高放废物地质处置库重点研究区甘肃北山地下水中的种态分布,并分析了围岩中存在的方解石对铀溶解度的影响.计算结果表明,在北山地下水组成不变的前提下,在偏酸性条件下,铀主要以UO2 F+、UO2SO4、UO22+、UO2F2和UO2 (SO4)22-的形式存在,而在中性至弱碱性条件下,主要以UO2 (CO3)34-、UO2(CO3)22-、UO2 (OH)3-和UO2 (OH)24-的形式存在.我国计划建造的高放废物处置库的设计深度为地下500~1 000 m,其水岩体系一般呈弱碱性.在这样的弱碱性水岩体系中,以阴离子形式存在的铀酰配合物具有较强的可移动性.当地下水的pH=7.56时,在Eh<24 mV的条件下,铀主要以沥青铀矿的形式存在,而在更高的Eh条件下,则主要以UO22+与CO32-和OH-形成的阴离子配合物的形式存在.当地下水与空气接触时,O2的存在会使Eh升高,此时铀的主要存在种态为UO22+及其各种配合物.当围岩体系中存在方解石时,在pH<8.0的条件下,铀在地下水中的溶解度会显著提高,而在更高pH条件下,方解石对铀的溶解度无明显影响.
為瞭解鈾酰離子在北山地下水中的吸附、擴散和遷移行為,利用地毬化學計算軟件PHREEQC,採用由OECD/NEA髮佈的最新鈾的熱力學數據,計算瞭鈾在我國高放廢物地質處置庫重點研究區甘肅北山地下水中的種態分佈,併分析瞭圍巖中存在的方解石對鈾溶解度的影響.計算結果錶明,在北山地下水組成不變的前提下,在偏痠性條件下,鈾主要以UO2 F+、UO2SO4、UO22+、UO2F2和UO2 (SO4)22-的形式存在,而在中性至弱堿性條件下,主要以UO2 (CO3)34-、UO2(CO3)22-、UO2 (OH)3-和UO2 (OH)24-的形式存在.我國計劃建造的高放廢物處置庫的設計深度為地下500~1 000 m,其水巖體繫一般呈弱堿性.在這樣的弱堿性水巖體繫中,以陰離子形式存在的鈾酰配閤物具有較彊的可移動性.噹地下水的pH=7.56時,在Eh<24 mV的條件下,鈾主要以瀝青鈾礦的形式存在,而在更高的Eh條件下,則主要以UO22+與CO32-和OH-形成的陰離子配閤物的形式存在.噹地下水與空氣接觸時,O2的存在會使Eh升高,此時鈾的主要存在種態為UO22+及其各種配閤物.噹圍巖體繫中存在方解石時,在pH<8.0的條件下,鈾在地下水中的溶解度會顯著提高,而在更高pH條件下,方解石對鈾的溶解度無明顯影響.
위료해유선리자재북산지하수중적흡부、확산화천이행위,이용지구화학계산연건PHREEQC,채용유OECD/NEA발포적최신유적열역학수거,계산료유재아국고방폐물지질처치고중점연구구감숙북산지하수중적충태분포,병분석료위암중존재적방해석대유용해도적영향.계산결과표명,재북산지하수조성불변적전제하,재편산성조건하,유주요이UO2 F+、UO2SO4、UO22+、UO2F2화UO2 (SO4)22-적형식존재,이재중성지약감성조건하,주요이UO2 (CO3)34-、UO2(CO3)22-、UO2 (OH)3-화UO2 (OH)24-적형식존재.아국계화건조적고방폐물처치고적설계심도위지하500~1 000 m,기수암체계일반정약감성.재저양적약감성수암체계중,이음리자형식존재적유선배합물구유교강적가이동성.당지하수적pH=7.56시,재Eh<24 mV적조건하,유주요이력청유광적형식존재,이재경고적Eh조건하,칙주요이UO22+여CO32-화OH-형성적음리자배합물적형식존재.당지하수여공기접촉시,O2적존재회사Eh승고,차시유적주요존재충태위UO22+급기각충배합물.당위암체계중존재방해석시,재pH<8.0적조건하,유재지하수중적용해도회현저제고,이재경고pH조건하,방해석대유적용해도무명현영향.