化工学报
化工學報
화공학보
JOURNAL OF CHEMICAL INDUSY AND ENGINEERING (CHINA)
2014年
7期
2741-2750
,共10页
陈彦广%何峰%Daga Shivalik%李凡星
陳彥廣%何峰%Daga Shivalik%李凡星
진언엄%하봉%Daga Shivalik%리범성
钙钛矿型复合氧化物%甲烷%催化氧化%制氢
鈣鈦礦型複閤氧化物%甲烷%催化氧化%製氫
개태광형복합양화물%갑완%최화양화%제경
perovskite composite%methane%catalytic oxidation%hydrogen production
利用固相法合成了3种钙钛矿型复合氧化物Fe2O3-CaTixM1-xO3,研究了其结构、晶型和氧化还原活性。在固定床反应器中考察了该氧化物对两步法甲烷催化氧化制合成气及水分解制氢的活性及选择性。X射线衍射结果表明3种钙钛型复合氧化物均由正交晶系钙钛矿相和赤铁矿相组成。3种钙钛矿复合氧化物对甲烷的氧化活性顺序为Fe2O3-CaTi0.85Ni0.15O3> Fe2O3-CaTi0.85Co0.15O3> Fe2O3-CaTi0.85Fe0.15O3。固定床反应结果表明,以Fe2O3-CaTi0.85Ni0.15O3为氧载体催化剂,CH4转化率可达96%,CO和H2产率达71%,同时水分解反应的转化率为40%。利用Aspen Plus?对Fe2O3-CaTi0.85Ni0.15O3在混合太阳能氧化还原过程的效率及合成油和H2产率进行了模拟。模拟计算结果证明基于复合氧化物的混合太阳能氧化还原过程可以有效提高CH4利用率。
利用固相法閤成瞭3種鈣鈦礦型複閤氧化物Fe2O3-CaTixM1-xO3,研究瞭其結構、晶型和氧化還原活性。在固定床反應器中攷察瞭該氧化物對兩步法甲烷催化氧化製閤成氣及水分解製氫的活性及選擇性。X射線衍射結果錶明3種鈣鈦型複閤氧化物均由正交晶繫鈣鈦礦相和赤鐵礦相組成。3種鈣鈦礦複閤氧化物對甲烷的氧化活性順序為Fe2O3-CaTi0.85Ni0.15O3> Fe2O3-CaTi0.85Co0.15O3> Fe2O3-CaTi0.85Fe0.15O3。固定床反應結果錶明,以Fe2O3-CaTi0.85Ni0.15O3為氧載體催化劑,CH4轉化率可達96%,CO和H2產率達71%,同時水分解反應的轉化率為40%。利用Aspen Plus?對Fe2O3-CaTi0.85Ni0.15O3在混閤太暘能氧化還原過程的效率及閤成油和H2產率進行瞭模擬。模擬計算結果證明基于複閤氧化物的混閤太暘能氧化還原過程可以有效提高CH4利用率。
이용고상법합성료3충개태광형복합양화물Fe2O3-CaTixM1-xO3,연구료기결구、정형화양화환원활성。재고정상반응기중고찰료해양화물대량보법갑완최화양화제합성기급수분해제경적활성급선택성。X사선연사결과표명3충개태형복합양화물균유정교정계개태광상화적철광상조성。3충개태광복합양화물대갑완적양화활성순서위Fe2O3-CaTi0.85Ni0.15O3> Fe2O3-CaTi0.85Co0.15O3> Fe2O3-CaTi0.85Fe0.15O3。고정상반응결과표명,이Fe2O3-CaTi0.85Ni0.15O3위양재체최화제,CH4전화솔가체96%,CO화H2산솔체71%,동시수분해반응적전화솔위40%。이용Aspen Plus?대Fe2O3-CaTi0.85Ni0.15O3재혼합태양능양화환원과정적효솔급합성유화H2산솔진행료모의。모의계산결과증명기우복합양화물적혼합태양능양화환원과정가이유효제고CH4이용솔。
Structural, crystalline phase, and redox properties of three composite oxides with a general formula of Fe2O3-CaTixM1-xO3 were investigated. Integral and differential bed reactors were used to investigate methane partial oxidation and water-splitting reactions. In their oxidized form, all three composites consisted of orthorhombic perovskite phase and hematite phase. Activities for methane partial oxidation followed the sequence: Fe2O3-CaTi0.85Ni0.15O3 > Fe2O3-CaTi0.85Co0.15O3 > Fe2O3-CaTi0.85Fe0.15O3. Fixed bed results indicated that Fe2O3-CaTi0.85Ni0.15O3 was capable of converting 96% CH4 with syngas yield of 71%. Steam to hydrogen conversion in water-splitting was 40%. ASPEN Plus? simulations indicated that Fe2O3-CaTi0.85Ni0.15O3, when used in the hybrid solar-redox process, could signficantly enhance methane utilization efficiency for liquid fuel and H2 co-production.