物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2014年
10期
1932-1940
,共9页
李江兵%马宏方%张海涛%孙启文%应卫勇%房鼎业
李江兵%馬宏方%張海濤%孫啟文%應衛勇%房鼎業
리강병%마굉방%장해도%손계문%응위용%방정업
低碳烯烃%费托合成%铁锰催化剂%钠助剂%钾助剂
低碳烯烴%費託閤成%鐵錳催化劑%鈉助劑%鉀助劑
저탄희경%비탁합성%철맹최화제%납조제%갑조제
Light olefin%Fischer-Tropsch synthesis%FeMn catalyst%Sodium promoter%Potassium promoter
研究了钠、钾助剂对FeMn合成低碳烯烃催化剂结构及性能的影响.低温N2吸附、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO/CO2程序升温脱附(CO/CO2-TPD)、M(o)ssbauer谱和CO+H2反应的研究结果表明,增加Mn助剂含量促进了活性相的分散和低碳烯烃的生成,而过多锰助剂在催化剂表面的富集则降低了费托合成反应的CO转化率;钾助剂和钠助剂的加入均抑制了催化剂的还原并且促进了CO2和CO的吸附.比较还原后(H2/CO摩尔比为20)和反应后(H2/CO摩尔比为3.5)催化剂的体相结构可以发现,在FeMn、FeMnNa和FeMnK催化剂中,由于钾助剂的碱性和CO吸附能力较强,因此体相中FeCx的含量相对较高;而活性测试结果表明,FeMnNa催化剂拥有最好的CO转化率(96.2%)和低碳烯烃选择性(30.5%,摩尔分数).
研究瞭鈉、鉀助劑對FeMn閤成低碳烯烴催化劑結構及性能的影響.低溫N2吸附、X射線光電子能譜(XPS)、X射線衍射(XRD)、H2程序升溫還原(H2-TPR)、CO/CO2程序升溫脫附(CO/CO2-TPD)、M(o)ssbauer譜和CO+H2反應的研究結果錶明,增加Mn助劑含量促進瞭活性相的分散和低碳烯烴的生成,而過多錳助劑在催化劑錶麵的富集則降低瞭費託閤成反應的CO轉化率;鉀助劑和鈉助劑的加入均抑製瞭催化劑的還原併且促進瞭CO2和CO的吸附.比較還原後(H2/CO摩爾比為20)和反應後(H2/CO摩爾比為3.5)催化劑的體相結構可以髮現,在FeMn、FeMnNa和FeMnK催化劑中,由于鉀助劑的堿性和CO吸附能力較彊,因此體相中FeCx的含量相對較高;而活性測試結果錶明,FeMnNa催化劑擁有最好的CO轉化率(96.2%)和低碳烯烴選擇性(30.5%,摩爾分數).
연구료납、갑조제대FeMn합성저탄희경최화제결구급성능적영향.저온N2흡부、X사선광전자능보(XPS)、X사선연사(XRD)、H2정서승온환원(H2-TPR)、CO/CO2정서승온탈부(CO/CO2-TPD)、M(o)ssbauer보화CO+H2반응적연구결과표명,증가Mn조제함량촉진료활성상적분산화저탄희경적생성,이과다맹조제재최화제표면적부집칙강저료비탁합성반응적CO전화솔;갑조제화납조제적가입균억제료최화제적환원병차촉진료CO2화CO적흡부.비교환원후(H2/CO마이비위20)화반응후(H2/CO마이비위3.5)최화제적체상결구가이발현,재FeMn、FeMnNa화FeMnK최화제중,유우갑조제적감성화CO흡부능력교강,인차체상중FeCx적함량상대교고;이활성측시결과표명,FeMnNa최화제옹유최호적CO전화솔(96.2%)화저탄희경선택성(30.5%,마이분수).