物理化学学报
物理化學學報
물이화학학보
ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA
2014年
10期
1810-1820
,共11页
α-石英(101)面%铀酰%密度泛函理论%溶剂效应
α-石英(101)麵%鈾酰%密度汎函理論%溶劑效應
α-석영(101)면%유선%밀도범함이론%용제효응
α-Quartz (101) surface%Uranyl%Density functional theory%Solvent effect
采用周期性密度泛函理论研究羟基化α-石英(101)面的铀酰离子吸附行为.通过对铀酰离子的水合作用考虑水溶剂对结构的短程溶剂化效应,并通过类导体屏蔽模型(COSMO)考虑水溶剂对结构的远程溶剂化效应.吸附能计算结果和电子结构数据均表明水合铀酰离子吸附构型比氢氧化铀酰吸附构型稳定,并且在液相中两种类型的稳定吸附位均为dia-Os1Os2位.两种形式在电子结构上有很大的差异,主要是由于铀与表面作用后成键强弱程度不同,使5f轨道宽化和略微红移存在差异.在铀酰离子吸附的基础上利用卤素离子改变铀酰离子配位环境可调整体系的带隙.
採用週期性密度汎函理論研究羥基化α-石英(101)麵的鈾酰離子吸附行為.通過對鈾酰離子的水閤作用攷慮水溶劑對結構的短程溶劑化效應,併通過類導體屏蔽模型(COSMO)攷慮水溶劑對結構的遠程溶劑化效應.吸附能計算結果和電子結構數據均錶明水閤鈾酰離子吸附構型比氫氧化鈾酰吸附構型穩定,併且在液相中兩種類型的穩定吸附位均為dia-Os1Os2位.兩種形式在電子結構上有很大的差異,主要是由于鈾與錶麵作用後成鍵彊弱程度不同,使5f軌道寬化和略微紅移存在差異.在鈾酰離子吸附的基礎上利用滷素離子改變鈾酰離子配位環境可調整體繫的帶隙.
채용주기성밀도범함이론연구간기화α-석영(101)면적유선리자흡부행위.통과대유선리자적수합작용고필수용제대결구적단정용제화효응,병통과류도체병폐모형(COSMO)고필수용제대결구적원정용제화효응.흡부능계산결과화전자결구수거균표명수합유선리자흡부구형비경양화유선흡부구형은정,병차재액상중량충류형적은정흡부위균위dia-Os1Os2위.량충형식재전자결구상유흔대적차이,주요시유우유여표면작용후성건강약정도불동,사5f궤도관화화략미홍이존재차이.재유선리자흡부적기출상이용서소리자개변유선리자배위배경가조정체계적대극.
