催化学报
催化學報
최화학보
CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS
2012年
11期
1850-1856
,共7页
满梅玲%辜家芳%李璐%林华香%李奕%陈文凯
滿梅玲%辜傢芳%李璐%林華香%李奕%陳文凱
만매령%고가방%리로%림화향%리혁%진문개
密度泛函理论%一氧化二氮%四方相二氧化锆%铜%吸附%解离
密度汎函理論%一氧化二氮%四方相二氧化鋯%銅%吸附%解離
밀도범함이론%일양화이담%사방상이양화고%동%흡부%해리
运用广义梯度密度泛函理论结合周期性平板模型方法研究了N2O在完整及负载Cu的四方相ZrO2(101)表面的吸附与解离.结果表明, N2O在完整ZrO2(101)表面的吸附均为物理吸附, Cu在其完整表面的次表层第一氧位为最稳定吸附位,且覆盖度为0.25 ML时的吸附最为稳定,吸附能为155.8 kJ/mol; N2O分子中O端弱物理吸附于Cu/ZrO2(101)表面,其N端及平行吸附方式得到的稳定吸附能分别为121.6和66.8 kJ/mol.频率及电荷布居计算表明,吸附后对称和反对称伸缩振动频率均发生红移,电子由Cu负载底物表面转移给N2O分子.对N2O分子的解离考虑了N端垂直吸附和平行吸附两种解离反应过程,发现平行吸附过程的解离更易发生.
運用廣義梯度密度汎函理論結閤週期性平闆模型方法研究瞭N2O在完整及負載Cu的四方相ZrO2(101)錶麵的吸附與解離.結果錶明, N2O在完整ZrO2(101)錶麵的吸附均為物理吸附, Cu在其完整錶麵的次錶層第一氧位為最穩定吸附位,且覆蓋度為0.25 ML時的吸附最為穩定,吸附能為155.8 kJ/mol; N2O分子中O耑弱物理吸附于Cu/ZrO2(101)錶麵,其N耑及平行吸附方式得到的穩定吸附能分彆為121.6和66.8 kJ/mol.頻率及電荷佈居計算錶明,吸附後對稱和反對稱伸縮振動頻率均髮生紅移,電子由Cu負載底物錶麵轉移給N2O分子.對N2O分子的解離攷慮瞭N耑垂直吸附和平行吸附兩種解離反應過程,髮現平行吸附過程的解離更易髮生.
운용엄의제도밀도범함이론결합주기성평판모형방법연구료N2O재완정급부재Cu적사방상ZrO2(101)표면적흡부여해리.결과표명, N2O재완정ZrO2(101)표면적흡부균위물리흡부, Cu재기완정표면적차표층제일양위위최은정흡부위,차복개도위0.25 ML시적흡부최위은정,흡부능위155.8 kJ/mol; N2O분자중O단약물리흡부우Cu/ZrO2(101)표면,기N단급평행흡부방식득도적은정흡부능분별위121.6화66.8 kJ/mol.빈솔급전하포거계산표명,흡부후대칭화반대칭신축진동빈솔균발생홍이,전자유Cu부재저물표면전이급N2O분자.대N2O분자적해리고필료N단수직흡부화평행흡부량충해리반응과정,발현평행흡부과정적해리경역발생.
