石油学报(石油加工)
石油學報(石油加工)
석유학보(석유가공)
ACTA PETROLEI SINICA(PETROLEUM PROCESSING SECTION)
2014年
6期
967-975
,共9页
刘小行%刘盛林%李秀杰%谢素娟%徐龙伢%曾蓬%赵明军
劉小行%劉盛林%李秀傑%謝素娟%徐龍伢%曾蓬%趙明軍
류소행%류성림%리수걸%사소연%서룡아%증봉%조명군
二甲醚%羰基化%十六烷基三甲基溴化铵%ZSM-35%碱处理
二甲醚%羰基化%十六烷基三甲基溴化銨%ZSM-35%堿處理
이갑미%탄기화%십륙완기삼갑기추화안%ZSM-35%감처리
dimethyl ether%carbonylation%hexadecyl trimethyl ammonium bromide%ZSM-35%alkali treatment
采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)‐NaOH混合溶液对 HZSM‐35分子筛进行碱处理,并采用XRD、XRF、N2物理吸附‐脱附、N H3‐T PD、Py‐IR、T PO手段对碱处理 HZSM‐35分子筛进行表征,同时将其应用于催化二甲醚(DME)羰基化反应。结果表明,采用 NaOH 浓度在0.1~0.6 mol/L 范围的 CTAB‐NaOH 混合溶液碱处理HZSM‐35分子筛,可部分脱除HZSM‐35分子筛微孔孔道内的无定形硅铝物种,提高其八元环的总酸量,使其在催化DM E羰基化反应时的DM E转化率(64.4%)比未碱处理(50.0%)和单独NaO H碱处理者(54.9%)均有一定程度的提高,同时有效地抑制了催化剂上积炭的生成,但乙酸甲酯选择性变化不明显。碱处理 HZSM‐35在DM E羰基化反应中的催化性能不仅与其八元环的总酸量有关,而且还与其孔道扩散性能相关。
採用十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)‐NaOH混閤溶液對 HZSM‐35分子篩進行堿處理,併採用XRD、XRF、N2物理吸附‐脫附、N H3‐T PD、Py‐IR、T PO手段對堿處理 HZSM‐35分子篩進行錶徵,同時將其應用于催化二甲醚(DME)羰基化反應。結果錶明,採用 NaOH 濃度在0.1~0.6 mol/L 範圍的 CTAB‐NaOH 混閤溶液堿處理HZSM‐35分子篩,可部分脫除HZSM‐35分子篩微孔孔道內的無定形硅鋁物種,提高其八元環的總痠量,使其在催化DM E羰基化反應時的DM E轉化率(64.4%)比未堿處理(50.0%)和單獨NaO H堿處理者(54.9%)均有一定程度的提高,同時有效地抑製瞭催化劑上積炭的生成,但乙痠甲酯選擇性變化不明顯。堿處理 HZSM‐35在DM E羰基化反應中的催化性能不僅與其八元環的總痠量有關,而且還與其孔道擴散性能相關。
채용십륙완기삼갑기추화안(CTAB)‐NaOH혼합용액대 HZSM‐35분자사진행감처리,병채용XRD、XRF、N2물리흡부‐탈부、N H3‐T PD、Py‐IR、T PO수단대감처리 HZSM‐35분자사진행표정,동시장기응용우최화이갑미(DME)탄기화반응。결과표명,채용 NaOH 농도재0.1~0.6 mol/L 범위적 CTAB‐NaOH 혼합용액감처리HZSM‐35분자사,가부분탈제HZSM‐35분자사미공공도내적무정형규려물충,제고기팔원배적총산량,사기재최화DM E탄기화반응시적DM E전화솔(64.4%)비미감처리(50.0%)화단독NaO H감처리자(54.9%)균유일정정도적제고,동시유효지억제료최화제상적탄적생성,단을산갑지선택성변화불명현。감처리 HZSM‐35재DM E탄기화반응중적최화성능불부여기팔원배적총산량유관,이차환여기공도확산성능상관。
Alkali treatment with hexadecyl trimethyl ammonium bromide (CTAB)‐NaOH solution was applied to HZSM‐35 zeolites .The alkali‐treated HZSM‐35 samples were characterized by XRD , XRF , N2 adsorption‐desorption , N H3‐T PD , Py‐IR , T PO and used as catalyst for dimethyl ether (DME) carbonylation .The results showed that catalyzed by the alkali‐treated ZSM‐35 with the CTAB‐NaOH solutions of 0.1-0.6 mol/L NaOH ,higher DME conversion of DME carbonylation and lower coke deposition on catalyst were observed ,compared to the DME carbonylation catalyzed by the parent and the alkali‐treated sample with only NaOH , except methyl acetate selectivity unchanged ,which was ascribed not only to the removal of amorphous species from the zeolite channel and the increment of acid amount in eight‐membered rings of HZSM‐35 after the alkali treatment , but also to the diffusion properties of HZSM‐35.