高校化学工程学报
高校化學工程學報
고교화학공정학보
JOURNAL OF CHEMICAL ENGINEERING OF CHINESE UNIVERSITIES
2014年
6期
1286-1293
,共8页
周晓春%余长林%胡久彪%樊启哲%魏龙福%杨凯
週曉春%餘長林%鬍久彪%樊啟哲%魏龍福%楊凱
주효춘%여장림%호구표%번계철%위룡복%양개
复合载体%钴%甲烷部分氧化%铈锆固溶体
複閤載體%鈷%甲烷部分氧化%鈰鋯固溶體
복합재체%고%갑완부분양화%시고고용체
composite%support%cobalt%partial%oxidation%of%methane%ceria-zirconia%solid%solution
首先制备了一系列的单元(CeO2,TiO2,ZrO2)、双元(Ce-Ti,Ti-Zr)和三元(Ce-Ti-Zr)载体,然后通过浸渍法在载体表面负载Co,考察了载体组成和焙烧温度对该催化剂的甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响.利用N2物理吸附、X射线粉末衍射、H2-程序升温还原、扫描电子显微镜和热重分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征.实验结果表明,载Co催化剂的催化性能按三元＞双元＞单元的顺序依次降低.700℃焙烧制备的Co/Ce-Ti-Zr-700三元载体催化剂表现出最高的CH4转化率和H2、CO的选择性,同时该催化剂具有较高的稳定性.在Ce-Ti-Zr三元载体催化剂中,CeO2-TiO2-ZrO2之间产生了较强的相互作用,从而抑制了非活性相CoTiO3的生成,产生了更多的活性中心;同时这种载体之间的作用可以防止催化剂在反应过程中发生相变生成CoZr2和ZrC之类的物质.
首先製備瞭一繫列的單元(CeO2,TiO2,ZrO2)、雙元(Ce-Ti,Ti-Zr)和三元(Ce-Ti-Zr)載體,然後通過浸漬法在載體錶麵負載Co,攷察瞭載體組成和焙燒溫度對該催化劑的甲烷部分氧化(POM)催化性能的影響.利用N2物理吸附、X射線粉末衍射、H2-程序升溫還原、掃描電子顯微鏡和熱重分析等手段對反應前後催化劑的物理化學性質進行瞭錶徵.實驗結果錶明,載Co催化劑的催化性能按三元＞雙元＞單元的順序依次降低.700℃焙燒製備的Co/Ce-Ti-Zr-700三元載體催化劑錶現齣最高的CH4轉化率和H2、CO的選擇性,同時該催化劑具有較高的穩定性.在Ce-Ti-Zr三元載體催化劑中,CeO2-TiO2-ZrO2之間產生瞭較彊的相互作用,從而抑製瞭非活性相CoTiO3的生成,產生瞭更多的活性中心;同時這種載體之間的作用可以防止催化劑在反應過程中髮生相變生成CoZr2和ZrC之類的物質.
수선제비료일계렬적단원(CeO2,TiO2,ZrO2)、쌍원(Ce-Ti,Ti-Zr)화삼원(Ce-Ti-Zr)재체,연후통과침지법재재체표면부재Co,고찰료재체조성화배소온도대해최화제적갑완부분양화(POM)최화성능적영향.이용N2물리흡부、X사선분말연사、H2-정서승온환원、소묘전자현미경화열중분석등수단대반응전후최화제적물이화학성질진행료표정.실험결과표명,재Co최화제적최화성능안삼원＞쌍원＞단원적순서의차강저.700℃배소제비적Co/Ce-Ti-Zr-700삼원재체최화제표현출최고적CH4전화솔화H2、CO적선택성,동시해최화제구유교고적은정성.재Ce-Ti-Zr삼원재체최화제중,CeO2-TiO2-ZrO2지간산생료교강적상호작용,종이억제료비활성상CoTiO3적생성,산생료경다적활성중심;동시저충재체지간적작용가이방지최화제재반응과정중발생상변생성CoZr2화ZrC지류적물질.
