煤炭转化
煤炭轉化
매탄전화
COAL CONVERSION
2015年
1期
48-52
,共5页
朱恒毅%孙保民%信晶%尹书剑%肖海平
硃恆毅%孫保民%信晶%尹書劍%肖海平
주항의%손보민%신정%윤서검%초해평
煤焦%氧气%氰化氢%一氧化氮%氧化%量子化学
煤焦%氧氣%氰化氫%一氧化氮%氧化%量子化學
매초%양기%청화경%일양화담%양화%양자화학
char%oxygen%hydrogen cyanide%nitric oxide%oxidation%quantumchemistry
通过Mayer键级预测反应过程,基于过渡态理论,在分子水平上研究了含吡啶氮的armchair煤焦边缘模型在燃烧过程中产生前驱体HCN以及直接与O2反应释放NO分子的全过程,并计算得到了每一步反应的反应能量和能垒大小.结果表明,含吡啶氮armchair煤焦模型化合物产生HCN的过程中N2—C4键和C1—C3键的Mayer键级最小,这两个键最先断裂后分离出HCN分子,该过程需要克服的能垒为451.671 kJ/mol,而用相同模型与O2直接氧化产生NO的过程中,C1—N2的Mayer键级最小,中间体M1需要克服259.81 kJ/mol的能垒形成中间体M2,中间体M2需要克服133.1 kJ/mol的能垒,并最终析出NO分子.对上述两过程进行能量对比发现,所选模型与O2直接发生异相反应释放NO气体的过程更容易发生.
通過Mayer鍵級預測反應過程,基于過渡態理論,在分子水平上研究瞭含吡啶氮的armchair煤焦邊緣模型在燃燒過程中產生前驅體HCN以及直接與O2反應釋放NO分子的全過程,併計算得到瞭每一步反應的反應能量和能壘大小.結果錶明,含吡啶氮armchair煤焦模型化閤物產生HCN的過程中N2—C4鍵和C1—C3鍵的Mayer鍵級最小,這兩箇鍵最先斷裂後分離齣HCN分子,該過程需要剋服的能壘為451.671 kJ/mol,而用相同模型與O2直接氧化產生NO的過程中,C1—N2的Mayer鍵級最小,中間體M1需要剋服259.81 kJ/mol的能壘形成中間體M2,中間體M2需要剋服133.1 kJ/mol的能壘,併最終析齣NO分子.對上述兩過程進行能量對比髮現,所選模型與O2直接髮生異相反應釋放NO氣體的過程更容易髮生.
통과Mayer건급예측반응과정,기우과도태이론,재분자수평상연구료함필정담적armchair매초변연모형재연소과정중산생전구체HCN이급직접여O2반응석방NO분자적전과정,병계산득도료매일보반응적반응능량화능루대소.결과표명,함필정담armchair매초모형화합물산생HCN적과정중N2—C4건화C1—C3건적Mayer건급최소,저량개건최선단렬후분리출HCN분자,해과정수요극복적능루위451.671 kJ/mol,이용상동모형여O2직접양화산생NO적과정중,C1—N2적Mayer건급최소,중간체M1수요극복259.81 kJ/mol적능루형성중간체M2,중간체M2수요극복133.1 kJ/mol적능루,병최종석출NO분자.대상술량과정진행능량대비발현,소선모형여O2직접발생이상반응석방NO기체적과정경용역발생.
