无机化学学报
無機化學學報
무궤화학학보
JOURNAL OF INORGANIC CHEMISTRY
2015年
2期
267-274
,共8页
吉可明%孟凡会%高源%李忠
吉可明%孟凡會%高源%李忠
길가명%맹범회%고원%리충
催化%催化剂制备%浆态床反应器%CO甲烷化%溶液燃烧法%镍催化剂%载体
催化%催化劑製備%漿態床反應器%CO甲烷化%溶液燃燒法%鎳催化劑%載體
최화%최화제제비%장태상반응기%CO갑완화%용액연소법%얼최화제%재체
catalysis%catalyst prepration%slurry-bed reactor%CO methanantion%solution combustion method%Ni-based catalyst%support
分别以硝酸铝、硝酸氧锆、硝酸镧和硝酸铈为载体前驱体,与硝酸镍和尿素配制水溶液,采用溶液燃烧法制备了Ni-Al2O3、Ni-ZrO2、Ni-La2O3和Ni-CeO2催化剂,研究了浆态床CO甲烷化催化性能,并进行了低温N2吸附-脱附、XRD、SEM、TEM、H2-TPR和H2化学吸附等表征分析.结果表明,以硝酸铝为前驱体制备Ni-Al2O3催化剂时燃烧火焰稳定且持续时间长,达23 s,样品比表面积(468 m2· g-1)和金属Ni表面积(10 m2·g-1)均较大、Ni粒径小(3～5 nm)且分散度高,CO甲烷化催化活性和稳定性好,CO转化率和CH4选择性分别达到94％和95％,在100 h的甲烷化反应中未出现明显失活;以硝酸氧锆和硝酸镧为前驱体制备样品时未出现明显的燃烧火焰,持续时间仅为12s和5s,催化剂比表面积、金属表面积及催化活性均较低;以硝酸铈为前驱体制备样品时燃烧过程迅速而剧烈,样品比表面积(22 m2·g-1)和金属Ni表面积(5 m2·g-1)小、Ni粒径大且分散性差,甲烷化催化性能最差,CO转化率仅为41％,CH4选择性仅为89％.
分彆以硝痠鋁、硝痠氧鋯、硝痠鑭和硝痠鈰為載體前驅體,與硝痠鎳和尿素配製水溶液,採用溶液燃燒法製備瞭Ni-Al2O3、Ni-ZrO2、Ni-La2O3和Ni-CeO2催化劑,研究瞭漿態床CO甲烷化催化性能,併進行瞭低溫N2吸附-脫附、XRD、SEM、TEM、H2-TPR和H2化學吸附等錶徵分析.結果錶明,以硝痠鋁為前驅體製備Ni-Al2O3催化劑時燃燒火燄穩定且持續時間長,達23 s,樣品比錶麵積(468 m2· g-1)和金屬Ni錶麵積(10 m2·g-1)均較大、Ni粒徑小(3～5 nm)且分散度高,CO甲烷化催化活性和穩定性好,CO轉化率和CH4選擇性分彆達到94％和95％,在100 h的甲烷化反應中未齣現明顯失活;以硝痠氧鋯和硝痠鑭為前驅體製備樣品時未齣現明顯的燃燒火燄,持續時間僅為12s和5s,催化劑比錶麵積、金屬錶麵積及催化活性均較低;以硝痠鈰為前驅體製備樣品時燃燒過程迅速而劇烈,樣品比錶麵積(22 m2·g-1)和金屬Ni錶麵積(5 m2·g-1)小、Ni粒徑大且分散性差,甲烷化催化性能最差,CO轉化率僅為41％,CH4選擇性僅為89％.
분별이초산려、초산양고、초산란화초산시위재체전구체,여초산얼화뇨소배제수용액,채용용액연소법제비료Ni-Al2O3、Ni-ZrO2、Ni-La2O3화Ni-CeO2최화제,연구료장태상CO갑완화최화성능,병진행료저온N2흡부-탈부、XRD、SEM、TEM、H2-TPR화H2화학흡부등표정분석.결과표명,이초산려위전구체제비Ni-Al2O3최화제시연소화염은정차지속시간장,체23 s,양품비표면적(468 m2· g-1)화금속Ni표면적(10 m2·g-1)균교대、Ni립경소(3～5 nm)차분산도고,CO갑완화최화활성화은정성호,CO전화솔화CH4선택성분별체도94％화95％,재100 h적갑완화반응중미출현명현실활;이초산양고화초산란위전구체제비양품시미출현명현적연소화염,지속시간부위12s화5s,최화제비표면적、금속표면적급최화활성균교저;이초산시위전구체제비양품시연소과정신속이극렬,양품비표면적(22 m2·g-1)화금속Ni표면적(5 m2·g-1)소、Ni립경대차분산성차,갑완화최화성능최차,CO전화솔부위41％,CH4선택성부위89％.
