石油化工
石油化工
석유화공
PETROCHEMICAL TECHNOLOGY
2015年
4期
441-446
,共6页
常琴琴%赵博%杨萌%刘艳%刘恩周%樊君
常琴琴%趙博%楊萌%劉豔%劉恩週%樊君
상금금%조박%양맹%류염%류은주%번군
类水滑石前体%HZSM-5分子筛%双功能催化剂%锆助剂%二氧化碳加氢%二甲醚
類水滑石前體%HZSM-5分子篩%雙功能催化劑%鋯助劑%二氧化碳加氫%二甲醚
류수활석전체%HZSM-5분자사%쌍공능최화제%고조제%이양화탄가경%이갑미
hydrotalcite-like precursor%HZSM-5 zeolite%bifunctional catalysts%zirconium promoter%carbon dioxide hydrogenation%dimethyl ether
采用并流共沉淀法制备了不同ZrO2含量的CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2类水滑石前体,焙烧后与HZSM-5分子筛物理混合得到CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5双功能催化剂,采用XRD、N2物理吸附、H2-TPR等技术对催化剂的物相、结构特征及还原性进行了表征,考察了催化剂对CO2加氢直接合成二甲醚(DME)反应的催化性能.实验结果表明,所有前体试样均具有结晶相为Cu3Zn3Al2(OH)16·4H2O的水滑石结构,ZrO2的加入改善了催化剂的还原性和活性,DME合成速率主要取决于甲醇的合成速率.在533 K、3.0 MPa、n(H2)∶n(CO2)=3∶1、GHSV=2 400 h-1的反应条件下,当n(ZrO2)∶n(A12O3+ZrO2)=0.10时,催化剂的反应性能最佳,CO2转化率达25.87％,DME选择性达48.15％;反应30 h后,催化剂仍表现出较高的活性及稳定性.
採用併流共沉澱法製備瞭不同ZrO2含量的CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2類水滑石前體,焙燒後與HZSM-5分子篩物理混閤得到CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5雙功能催化劑,採用XRD、N2物理吸附、H2-TPR等技術對催化劑的物相、結構特徵及還原性進行瞭錶徵,攷察瞭催化劑對CO2加氫直接閤成二甲醚(DME)反應的催化性能.實驗結果錶明,所有前體試樣均具有結晶相為Cu3Zn3Al2(OH)16·4H2O的水滑石結構,ZrO2的加入改善瞭催化劑的還原性和活性,DME閤成速率主要取決于甲醇的閤成速率.在533 K、3.0 MPa、n(H2)∶n(CO2)=3∶1、GHSV=2 400 h-1的反應條件下,噹n(ZrO2)∶n(A12O3+ZrO2)=0.10時,催化劑的反應性能最佳,CO2轉化率達25.87％,DME選擇性達48.15％;反應30 h後,催化劑仍錶現齣較高的活性及穩定性.
채용병류공침정법제비료불동ZrO2함량적CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2류수활석전체,배소후여HZSM-5분자사물리혼합득도CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5쌍공능최화제,채용XRD、N2물리흡부、H2-TPR등기술대최화제적물상、결구특정급환원성진행료표정,고찰료최화제대CO2가경직접합성이갑미(DME)반응적최화성능.실험결과표명,소유전체시양균구유결정상위Cu3Zn3Al2(OH)16·4H2O적수활석결구,ZrO2적가입개선료최화제적환원성화활성,DME합성속솔주요취결우갑순적합성속솔.재533 K、3.0 MPa、n(H2)∶n(CO2)=3∶1、GHSV=2 400 h-1적반응조건하,당n(ZrO2)∶n(A12O3+ZrO2)=0.10시,최화제적반응성능최가,CO2전화솔체25.87％,DME선택성체48.15％;반응30 h후,최화제잉표현출교고적활성급은정성.
