石油化工
石油化工
석유화공
PETROCHEMICAL TECHNOLOGY
2015年
5期
572-580
,共9页
赵海军%林明桂%房克功%李文斌%孙予罕
趙海軍%林明桂%房剋功%李文斌%孫予罕
조해군%림명계%방극공%리문빈%손여한
氧化钙-氧化锆固体碱%双功能催化剂%合成气%一氧化碳加氢%甲酸甲酯
氧化鈣-氧化鋯固體堿%雙功能催化劑%閤成氣%一氧化碳加氫%甲痠甲酯
양화개-양화고고체감%쌍공능최화제%합성기%일양화탄가경%갑산갑지
calcium oxide-zirconia solid base%difunctional catalyst%syngas%carbon monoxide hydrogenation%methyl formate
采用溶胶-凝胶法制备介孔CaO-ZrO2固体碱,考察了制备参数对CaO-ZrO2固体碱结构的影响,用TEM和CO2-TPD方法表征了固体碱的结构和碱性.采用浸渍法在CaO-ZrO2固体碱上引入活性组分CuO,制备CuO/CaO-ZrO2双功能催化剂.该催化剂用于合成气在浆态床反应器中合成甲酸甲酯(MF)的反应时,CaO-ZrO2固体碱的制备参数对CuO/CaO-ZrO2催化剂合成MF的性能有重要影响.CaO-ZrO2固体碱的最佳制备条件为:溶液pH=6.4,n(P123)∶n(Zr)=0.02,晶化温度60℃,晶化时间24 h,后处理介质为0.5 mol/L的NaOH溶液.以最佳条件下制备的CaO-ZrO2固体碱为载体制备的CuO/CaO-ZrO2催化剂,在170℃、5.0 MPa、n(H2)∶n(CO)=2.0下进行合成MF的反应,MF的时空产率和选择性分别可达89.4 g/(L·h)和27.4%.
採用溶膠-凝膠法製備介孔CaO-ZrO2固體堿,攷察瞭製備參數對CaO-ZrO2固體堿結構的影響,用TEM和CO2-TPD方法錶徵瞭固體堿的結構和堿性.採用浸漬法在CaO-ZrO2固體堿上引入活性組分CuO,製備CuO/CaO-ZrO2雙功能催化劑.該催化劑用于閤成氣在漿態床反應器中閤成甲痠甲酯(MF)的反應時,CaO-ZrO2固體堿的製備參數對CuO/CaO-ZrO2催化劑閤成MF的性能有重要影響.CaO-ZrO2固體堿的最佳製備條件為:溶液pH=6.4,n(P123)∶n(Zr)=0.02,晶化溫度60℃,晶化時間24 h,後處理介質為0.5 mol/L的NaOH溶液.以最佳條件下製備的CaO-ZrO2固體堿為載體製備的CuO/CaO-ZrO2催化劑,在170℃、5.0 MPa、n(H2)∶n(CO)=2.0下進行閤成MF的反應,MF的時空產率和選擇性分彆可達89.4 g/(L·h)和27.4%.
채용용효-응효법제비개공CaO-ZrO2고체감,고찰료제비삼수대CaO-ZrO2고체감결구적영향,용TEM화CO2-TPD방법표정료고체감적결구화감성.채용침지법재CaO-ZrO2고체감상인입활성조분CuO,제비CuO/CaO-ZrO2쌍공능최화제.해최화제용우합성기재장태상반응기중합성갑산갑지(MF)적반응시,CaO-ZrO2고체감적제비삼수대CuO/CaO-ZrO2최화제합성MF적성능유중요영향.CaO-ZrO2고체감적최가제비조건위:용액pH=6.4,n(P123)∶n(Zr)=0.02,정화온도60℃,정화시간24 h,후처리개질위0.5 mol/L적NaOH용액.이최가조건하제비적CaO-ZrO2고체감위재체제비적CuO/CaO-ZrO2최화제,재170℃、5.0 MPa、n(H2)∶n(CO)=2.0하진행합성MF적반응,MF적시공산솔화선택성분별가체89.4 g/(L·h)화27.4%.