化学通报(印刷版)
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화학통보(인쇄판)
CHEMISTRY
2015年
5期
427-432
,共6页
N-羟基邻苯二甲酰亚胺%固载%交联聚苯乙烯%催化氧化%甲苯%分子氧
N-羥基鄰苯二甲酰亞胺%固載%交聯聚苯乙烯%催化氧化%甲苯%分子氧
N-간기린분이갑선아알%고재%교련취분을희%최화양화%갑분%분자양
N-hydroxyphthalimide%Immobilization%Crosslinking polystyrene%Catalytic oxidation%Toluene%Molecular oxygen
以交联聚苯乙烯(CPS)微球为基质,经过几步大分子反应在微球表面合成与固载了N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI),形成固载有NHPI的聚合物微球CPS-NHPI.本文主要将CPS-NHPI与过渡金属盐组成共催化体系,用于分子氧氧化甲苯的反应,考察了该非均相催化剂的催化特性与催化氧化机理.结果表明,几种过渡金属盐中,Co(OAc)2的助催化效果最好;微球CPS-NHPI与Co(OAc)2所构成的共催化体系,在温和条件(80℃和常压氧气)下可有效地将甲苯深度氧化为苯甲酸,显现出高的催化活性(甲苯转化率达到57%)与优良的选择性(苯甲酸的选择性达到84%).催化氧化反应遵循自由基链式反应机理.主催化剂CPS-NHPI固载的NHPI与助催化剂Co(OAc)2适宜的摩尔比为14∶1,主催化剂所含NHPI为底物的12(mol)%时,催化剂用量较为合适.固体催化剂CPS-NHPI具有良好的再循环使用性能.
以交聯聚苯乙烯(CPS)微毬為基質,經過幾步大分子反應在微毬錶麵閤成與固載瞭N-羥基鄰苯二甲酰亞胺(NHPI),形成固載有NHPI的聚閤物微毬CPS-NHPI.本文主要將CPS-NHPI與過渡金屬鹽組成共催化體繫,用于分子氧氧化甲苯的反應,攷察瞭該非均相催化劑的催化特性與催化氧化機理.結果錶明,幾種過渡金屬鹽中,Co(OAc)2的助催化效果最好;微毬CPS-NHPI與Co(OAc)2所構成的共催化體繫,在溫和條件(80℃和常壓氧氣)下可有效地將甲苯深度氧化為苯甲痠,顯現齣高的催化活性(甲苯轉化率達到57%)與優良的選擇性(苯甲痠的選擇性達到84%).催化氧化反應遵循自由基鏈式反應機理.主催化劑CPS-NHPI固載的NHPI與助催化劑Co(OAc)2適宜的摩爾比為14∶1,主催化劑所含NHPI為底物的12(mol)%時,催化劑用量較為閤適.固體催化劑CPS-NHPI具有良好的再循環使用性能.
이교련취분을희(CPS)미구위기질,경과궤보대분자반응재미구표면합성여고재료N-간기린분이갑선아알(NHPI),형성고재유NHPI적취합물미구CPS-NHPI.본문주요장CPS-NHPI여과도금속염조성공최화체계,용우분자양양화갑분적반응,고찰료해비균상최화제적최화특성여최화양화궤리.결과표명,궤충과도금속염중,Co(OAc)2적조최화효과최호;미구CPS-NHPI여Co(OAc)2소구성적공최화체계,재온화조건(80℃화상압양기)하가유효지장갑분심도양화위분갑산,현현출고적최화활성(갑분전화솔체도57%)여우량적선택성(분갑산적선택성체도84%).최화양화반응준순자유기련식반응궤리.주최화제CPS-NHPI고재적NHPI여조최화제Co(OAc)2괄의적마이비위14∶1,주최화제소함NHPI위저물적12(mol)%시,최화제용량교위합괄.고체최화제CPS-NHPI구유량호적재순배사용성능.