超声波在水中传播时会产生大量空化气泡,空化气泡经历成核、生长和瞬间崩塌等过程,并在崩塌瞬间产生局部高温和高压,过程中会发出瞬间闪光,即声致发光.局部高温高压及声致发光可将半导体价带上的电子激发至导带,形成电子/空穴对,电子和空穴迁移至半导体颗粒表面,参与一系列氧化还原反应致使有机污染物发生分解.由于超声波在各种液体中都具有很强的穿透能力,因此与半导体光催化技术相比,半导体超声催化技术在降解高浓度和不透明染料废水时具有明显优势. LuFeO3是稀土正铁氧体中的一员,具有独特磁结构、巨介电常数及多铁性,近年来引起了人们极大的研究兴趣.同时, LuFeO3也是一种窄带隙半导体材料,使其可以作为一种潜在的超声催化剂,但相关报道很少.半导体材料的晶粒尺寸及形貌对其超声催化活性的影响非常大,因此制备出不同晶粒尺寸及形貌的LuFeO3颗粒并研究其超声催化性能具有重要意义.目前LuFeO3的主要制备方法为传统的固相反应法,该法需要反复研磨和高温煅烧使原料彻底反应,而且制备出的颗粒尺寸较大,相互粘连严重,形貌难以控制.在众多纳米材料制备方法中,水热法在调控晶粒尺寸及形貌上具有巨大优势.本课题组曾采用水热法成功制备了单相的LuFeO3颗粒,通过改变NaOH浓度,可以对产物的晶粒尺寸及形貌进行调控.基于此,本文以酸性橙(AO7)、罗丹明B (RhB)、甲基橙(MO)和亚甲基蓝(MB)为目标降解物,考察了水热法所制备的LuFeO3颗粒在超声辐照下的超声催化性能,并系统研究了晶粒尺寸及形貌、无机离子和乙醇对LuFeO3颗粒超声催化活性的影响及LuFeO3颗粒重复利用性能.以对苯二甲酸(TPA)为分子荧光探针,采用光致发光(PL)技术检测在超声辐照下LuFeO3反应液中产生羟基自由基(?OH)的情况,探讨了LuFeO3颗粒的超声催化机理.超声催化反应结果表明,采用水热法制备的LuFeO3颗粒在超声辐照下表现出良好的超声催化活性.在NaOH浓度为0.625 mol/L时制备的LuFeO3颗粒尺寸最小,表现出最好的超声催化活性；经过30 min超声催化反应后,AO7,RhB,MO和MB的超声降解率分别为89%,82%,73%和67%.加入Cl?, NO3?, SO42?, PO43?和HCO3?对LuFeO3颗粒的超声催化活性有抑制作用.向反应液中加入2%(v/v)乙醇后, LuFeO3颗粒在超声辐照下对AO7几乎没有降解,表明?OH在超声催化中起重要作用.重复回收实验结果表明, AO7的降解率随着循环次数增加有所下降,这可能是由于催化剂回收时的损失所致.尽管如此,催化剂仍能保持较高的催化活性,经4次循环后,反应30min时AO7的降解率为65%.PL结果表明, LuFeO3颗粒在超声催化反应中产生了大量的?OH,添加乙醇可以消耗?OH并抑制染料的超声催化降解.由此可见,?OH是超声催化降解RhB的主要活性物种.我们对LuFeO3导带和价带的电位进行了估算,从热力学角度对LuFeO3颗粒超声催化降解染料的机理做出了初步解释.
超聲波在水中傳播時會產生大量空化氣泡,空化氣泡經歷成覈、生長和瞬間崩塌等過程,併在崩塌瞬間產生跼部高溫和高壓,過程中會髮齣瞬間閃光,即聲緻髮光.跼部高溫高壓及聲緻髮光可將半導體價帶上的電子激髮至導帶,形成電子/空穴對,電子和空穴遷移至半導體顆粒錶麵,參與一繫列氧化還原反應緻使有機汙染物髮生分解.由于超聲波在各種液體中都具有很彊的穿透能力,因此與半導體光催化技術相比,半導體超聲催化技術在降解高濃度和不透明染料廢水時具有明顯優勢. LuFeO3是稀土正鐵氧體中的一員,具有獨特磁結構、巨介電常數及多鐵性,近年來引起瞭人們極大的研究興趣.同時, LuFeO3也是一種窄帶隙半導體材料,使其可以作為一種潛在的超聲催化劑,但相關報道很少.半導體材料的晶粒呎吋及形貌對其超聲催化活性的影響非常大,因此製備齣不同晶粒呎吋及形貌的LuFeO3顆粒併研究其超聲催化性能具有重要意義.目前LuFeO3的主要製備方法為傳統的固相反應法,該法需要反複研磨和高溫煅燒使原料徹底反應,而且製備齣的顆粒呎吋較大,相互粘連嚴重,形貌難以控製.在衆多納米材料製備方法中,水熱法在調控晶粒呎吋及形貌上具有巨大優勢.本課題組曾採用水熱法成功製備瞭單相的LuFeO3顆粒,通過改變NaOH濃度,可以對產物的晶粒呎吋及形貌進行調控.基于此,本文以痠性橙(AO7)、囉丹明B (RhB)、甲基橙(MO)和亞甲基藍(MB)為目標降解物,攷察瞭水熱法所製備的LuFeO3顆粒在超聲輻照下的超聲催化性能,併繫統研究瞭晶粒呎吋及形貌、無機離子和乙醇對LuFeO3顆粒超聲催化活性的影響及LuFeO3顆粒重複利用性能.以對苯二甲痠(TPA)為分子熒光探針,採用光緻髮光(PL)技術檢測在超聲輻照下LuFeO3反應液中產生羥基自由基(?OH)的情況,探討瞭LuFeO3顆粒的超聲催化機理.超聲催化反應結果錶明,採用水熱法製備的LuFeO3顆粒在超聲輻照下錶現齣良好的超聲催化活性.在NaOH濃度為0.625 mol/L時製備的LuFeO3顆粒呎吋最小,錶現齣最好的超聲催化活性；經過30 min超聲催化反應後,AO7,RhB,MO和MB的超聲降解率分彆為89%,82%,73%和67%.加入Cl?, NO3?, SO42?, PO43?和HCO3?對LuFeO3顆粒的超聲催化活性有抑製作用.嚮反應液中加入2%(v/v)乙醇後, LuFeO3顆粒在超聲輻照下對AO7幾乎沒有降解,錶明?OH在超聲催化中起重要作用.重複迴收實驗結果錶明, AO7的降解率隨著循環次數增加有所下降,這可能是由于催化劑迴收時的損失所緻.儘管如此,催化劑仍能保持較高的催化活性,經4次循環後,反應30min時AO7的降解率為65%.PL結果錶明, LuFeO3顆粒在超聲催化反應中產生瞭大量的?OH,添加乙醇可以消耗?OH併抑製染料的超聲催化降解.由此可見,?OH是超聲催化降解RhB的主要活性物種.我們對LuFeO3導帶和價帶的電位進行瞭估算,從熱力學角度對LuFeO3顆粒超聲催化降解染料的機理做齣瞭初步解釋.
초성파재수중전파시회산생대량공화기포,공화기포경력성핵、생장화순간붕탑등과정,병재붕탑순간산생국부고온화고압,과정중회발출순간섬광,즉성치발광.국부고온고압급성치발광가장반도체개대상적전자격발지도대,형성전자/공혈대,전자화공혈천이지반도체과립표면,삼여일계렬양화환원반응치사유궤오염물발생분해.유우초성파재각충액체중도구유흔강적천투능력,인차여반도체광최화기술상비,반도체초성최화기술재강해고농도화불투명염료폐수시구유명현우세. LuFeO3시희토정철양체중적일원,구유독특자결구、거개전상수급다철성,근년래인기료인문겁대적연구흥취.동시, LuFeO3야시일충착대극반도체재료,사기가이작위일충잠재적초성최화제,단상관보도흔소.반도체재료적정립척촌급형모대기초성최화활성적영향비상대,인차제비출불동정립척촌급형모적LuFeO3과립병연구기초성최화성능구유중요의의.목전LuFeO3적주요제비방법위전통적고상반응법,해법수요반복연마화고온단소사원료철저반응,이차제비출적과립척촌교대,상호점련엄중,형모난이공제.재음다납미재료제비방법중,수열법재조공정립척촌급형모상구유거대우세.본과제조증채용수열법성공제비료단상적LuFeO3과립,통과개변NaOH농도,가이대산물적정립척촌급형모진행조공.기우차,본문이산성등(AO7)、라단명B (RhB)、갑기등(MO)화아갑기람(MB)위목표강해물,고찰료수열법소제비적LuFeO3과립재초성복조하적초성최화성능,병계통연구료정립척촌급형모、무궤리자화을순대LuFeO3과립초성최화활성적영향급LuFeO3과립중복이용성능.이대분이갑산(TPA)위분자형광탐침,채용광치발광(PL)기술검측재초성복조하LuFeO3반응액중산생간기자유기(?OH)적정황,탐토료LuFeO3과립적초성최화궤리.초성최화반응결과표명,채용수열법제비적LuFeO3과립재초성복조하표현출량호적초성최화활성.재NaOH농도위0.625 mol/L시제비적LuFeO3과립척촌최소,표현출최호적초성최화활성；경과30 min초성최화반응후,AO7,RhB,MO화MB적초성강해솔분별위89%,82%,73%화67%.가입Cl?, NO3?, SO42?, PO43?화HCO3?대LuFeO3과립적초성최화활성유억제작용.향반응액중가입2%(v/v)을순후, LuFeO3과립재초성복조하대AO7궤호몰유강해,표명?OH재초성최화중기중요작용.중복회수실험결과표명, AO7적강해솔수착순배차수증가유소하강,저가능시유우최화제회수시적손실소치.진관여차,최화제잉능보지교고적최화활성,경4차순배후,반응30min시AO7적강해솔위65%.PL결과표명, LuFeO3과립재초성최화반응중산생료대량적?OH,첨가을순가이소모?OH병억제염료적초성최화강해.유차가견,?OH시초성최화강해RhB적주요활성물충.아문대LuFeO3도대화개대적전위진행료고산,종열역학각도대LuFeO3과립초성최화강해염료적궤리주출료초보해석.
LuFeO3 crystallites of different sizes and morphologies were synthesized via a hydrothermal route. The sonocatalytic properties of the as‐synthesized samples were investigated by degrading various organic dyes, including acid orange 7 (AO7), rhodamine B (RhB), methyl orange (MO), and meth‐ylene blue (MB), under ultrasonic irradiation, revealing that they exhibit excellent sonocatalytic activity toward the degradation of these dyes. Particularly, the synthesized bar‐like particles with lengths of~3μm and widths of~1μm have the highest sonocatalytic activity, and the degradation percentage of AO7 reaches 89%after 30 min of sonocatalysis. The effects of inorganic anions such as Cl?, NO3?, SO42?, PO43?, and HCO3? on the sonocatalysis efficiency were investigated. Hydroxyl radicals (?OH) detected by fluorimetry using terephthalic acid as a probe molecule were found to be produced over the ultrasonic‐irradiated LuFeO3 particles. The addition of ethanol, which acts as a?OH scavenger, leads to quenching of ?OH radicals and a simultaneous decrease in the dye degrada‐tion. This suggests that?OH is the dominant active species responsible for the dye degradation.
