CAJ | 학술논문

传统的TiO2半导体光催化剂存在光谱响应范围窄、量子效率低及不易回收等不足,使其在实际应用中受到限制。通过离子掺杂、贵金属沉积和半导体复合等方法对TiO2进行改性可以拓展其光响应范围,其中半导体复合方法最为常用。复合半导体的特殊能带结构能够有效促进光生载流子的界面迁移,实现光生电荷的有效分离,提高光催化性能,且通过固定化或负载可改善TiO2的可回收利用性能。鉴于此,本文针对半导体TiO2的复合和负载制备及其光催化降解有机污染物的性能和反应机理进行了研究。采用条件温和、稳定的溶胶-凝胶法于低温制备出TiO2/海泡石复合物,通过浸渍和焙烧将Ag2O负载于其上,修饰和拓展了TiO2的可见光响应范围,最终获得了可见光响应、高效、稳定的Ag2O-TiO2/海泡石复合光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附和紫外-可见光光谱(UV-vis)等手段对其物理化学特性进行了表征。 XRD结果表明,复合样品中TiO2呈锐钛矿相和金红石相的混合晶相。 TEM结果表明,复合样品中存在Ag2O和TiO2两种组分,晶格条纹相互交叠形成了异质结结构。 UV-vis谱表明,与TiO2/海泡石相比, Ag2O-TiO2/海泡石复合光催化剂的吸收带边明显红移,展现了较强的可见光吸收能力。 N2吸附-脱附结果表明, Ag2O-TiO2/海泡石复合光催化剂具有较大的比表面积和介孔结构,这有助于增强催化剂对污染物的吸附能力并提供更多的复合位点。&nbsp；以酸性红G为模拟污染废水,研究了焙烧温度和Ag2O负载量等制备条件对所制催化剂可见光催化性能的影响。结果表明,在可见光照射下,焙烧温度为200°C, Ag2O负载量为10%条件下制备的复合光催化剂对酸性红G的降解率为98%,与Ag2O-TiO2、Ag2O/海泡石和TiO2/海泡石等复合物相比, Ag2O-TiO2/海泡石复合光催化剂展现了优异的可见光催化性能。此外, Ag2O-TiO2/海泡石复合光催化剂同样能够在可见光条件下有效降解常见室内空气污染物甲醛,进一步证实了催化剂优异的光催化性能。化学荧光法和活性物种捕获实验表明,复合光催化剂降解有机污染物的活性基团主要是光生空穴和超氧自由基。催化剂能带结构分析表明, Ag2O和TiO2具有相匹配的能带结构,两者复合有利于光生载流子分离和迁移,增强催化剂光催化活性。海泡石作为光催化剂载体能够有效固载光催化成分,增加光催化剂有效表面积和活性位,有利于提高复合光催化剂的吸附性能和回收利用率。傳統的TiO2半導體光催化劑存在光譜響應範圍窄、量子效率低及不易迴收等不足,使其在實際應用中受到限製。通過離子摻雜、貴金屬沉積和半導體複閤等方法對TiO2進行改性可以拓展其光響應範圍,其中半導體複閤方法最為常用。複閤半導體的特殊能帶結構能夠有效促進光生載流子的界麵遷移,實現光生電荷的有效分離,提高光催化性能,且通過固定化或負載可改善TiO2的可迴收利用性能。鑒于此,本文針對半導體TiO2的複閤和負載製備及其光催化降解有機汙染物的性能和反應機理進行瞭研究。採用條件溫和、穩定的溶膠-凝膠法于低溫製備齣TiO2/海泡石複閤物,通過浸漬和焙燒將Ag2O負載于其上,脩飾和拓展瞭TiO2的可見光響應範圍,最終穫得瞭可見光響應、高效、穩定的Ag2O-TiO2/海泡石複閤光催化劑。利用X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、N2吸附-脫附和紫外-可見光光譜(UV-vis)等手段對其物理化學特性進行瞭錶徵。 XRD結果錶明,複閤樣品中TiO2呈銳鈦礦相和金紅石相的混閤晶相。 TEM結果錶明,複閤樣品中存在Ag2O和TiO2兩種組分,晶格條紋相互交疊形成瞭異質結結構。 UV-vis譜錶明,與TiO2/海泡石相比, Ag2O-TiO2/海泡石複閤光催化劑的吸收帶邊明顯紅移,展現瞭較彊的可見光吸收能力。 N2吸附-脫附結果錶明, Ag2O-TiO2/海泡石複閤光催化劑具有較大的比錶麵積和介孔結構,這有助于增彊催化劑對汙染物的吸附能力併提供更多的複閤位點。&nbsp；以痠性紅G為模擬汙染廢水,研究瞭焙燒溫度和Ag2O負載量等製備條件對所製催化劑可見光催化性能的影響。結果錶明,在可見光照射下,焙燒溫度為200°C, Ag2O負載量為10%條件下製備的複閤光催化劑對痠性紅G的降解率為98%,與Ag2O-TiO2、Ag2O/海泡石和TiO2/海泡石等複閤物相比, Ag2O-TiO2/海泡石複閤光催化劑展現瞭優異的可見光催化性能。此外, Ag2O-TiO2/海泡石複閤光催化劑同樣能夠在可見光條件下有效降解常見室內空氣汙染物甲醛,進一步證實瞭催化劑優異的光催化性能。化學熒光法和活性物種捕穫實驗錶明,複閤光催化劑降解有機汙染物的活性基糰主要是光生空穴和超氧自由基。催化劑能帶結構分析錶明, Ag2O和TiO2具有相匹配的能帶結構,兩者複閤有利于光生載流子分離和遷移,增彊催化劑光催化活性。海泡石作為光催化劑載體能夠有效固載光催化成分,增加光催化劑有效錶麵積和活性位,有利于提高複閤光催化劑的吸附性能和迴收利用率。
전통적TiO2반도체광최화제존재광보향응범위착、양자효솔저급불역회수등불족,사기재실제응용중수도한제。통과리자참잡、귀금속침적화반도체복합등방법대TiO2진행개성가이탁전기광향응범위,기중반도체복합방법최위상용。복합반도체적특수능대결구능구유효촉진광생재류자적계면천이,실현광생전하적유효분리,제고광최화성능,차통과고정화혹부재가개선TiO2적가회수이용성능。감우차,본문침대반도체TiO2적복합화부재제비급기광최화강해유궤오염물적성능화반응궤리진행료연구。채용조건온화、은정적용효-응효법우저온제비출TiO2/해포석복합물,통과침지화배소장Ag2O부재우기상,수식화탁전료TiO2적가견광향응범위,최종획득료가견광향응、고효、은정적Ag2O-TiO2/해포석복합광최화제。이용X사선연사(XRD)、X사선광전자능보(XPS)、소묘전경(SEM)、투사전경(TEM)、N2흡부-탈부화자외-가견광광보(UV-vis)등수단대기물이화학특성진행료표정。 XRD결과표명,복합양품중TiO2정예태광상화금홍석상적혼합정상。 TEM결과표명,복합양품중존재Ag2O화TiO2량충조분,정격조문상호교첩형성료이질결결구。 UV-vis보표명,여TiO2/해포석상비, Ag2O-TiO2/해포석복합광최화제적흡수대변명현홍이,전현료교강적가견광흡수능력。 N2흡부-탈부결과표명, Ag2O-TiO2/해포석복합광최화제구유교대적비표면적화개공결구,저유조우증강최화제대오염물적흡부능력병제공경다적복합위점。&nbsp；이산성홍G위모의오염폐수,연구료배소온도화Ag2O부재량등제비조건대소제최화제가견광최화성능적영향。결과표명,재가견광조사하,배소온도위200°C, Ag2O부재량위10%조건하제비적복합광최화제대산성홍G적강해솔위98%,여Ag2O-TiO2、Ag2O/해포석화TiO2/해포석등복합물상비, Ag2O-TiO2/해포석복합광최화제전현료우이적가견광최화성능。차외, Ag2O-TiO2/해포석복합광최화제동양능구재가견광조건하유효강해상견실내공기오염물갑철,진일보증실료최화제우이적광최화성능。화학형광법화활성물충포획실험표명,복합광최화제강해유궤오염물적활성기단주요시광생공혈화초양자유기。최화제능대결구분석표명, Ag2O화TiO2구유상필배적능대결구,량자복합유리우광생재류자분리화천이,증강최화제광최화활성。해포석작위광최화제재체능구유효고재광최화성분,증가광최화제유효표면적화활성위,유리우제고복합광최화제적흡부성능화회수이용솔。
Ag2O‐TiO2/sepiolite heterostructure composites were synthesized by a simple two‐step method at low temperatures (100–450 °C). Acid red G aqueous solution and gaseous formaldehyde were cho‐sen as model organic pollutants to evaluate the photocatalytic performance of the as‐prepared composites. The results showed that the Ag2O‐TiO2/sepiolite exhibited enhanced photocatalytic activity over pure Ag2O‐TiO2, TiO2/sepiolite, and Ag2O/sepiolite under visible‐light irradiation (λ>420 nm). The excellent photocatalytic efficiency of these composites can be ascribed to the syner‐gistic effect between the heterojunction and the porous structure of the clay layers, which induced high adsorption and efficient charge separation. In addition, the active species involved in the deg‐radation reaction have been investigated by photoluminescence spectroscopy and quenching ex‐periments. A possible photocatalytic degradation mechanism of acid red G dye by the Ag2O‐TiO2/sepiolite composite is also discussed.